二氧化碳甲烷化新型高效催化剂的设计及其性能研究
随着工业发展，能源危机和环境污染问题越来越突出，化石燃料的大量使用导致CO2排放量急剧增加，因此如何高效转化CO2实现碳资源的循环利用成为当前研究的热点。CO2甲烷化技术在能源转化与储存中具有重要意义受到广泛关注，该反应需借助催化剂来实现。考虑到经济成本，Ni基催化剂是最具工业前景的催化剂，但是CO2甲烷化反应强放热特性容易导致催化剂床层产生局部高温，造成催化剂因金属烧结而快速失活。因此CO2甲烷化这一课题的关键在于研发低温活性好、抗积碳和稳定性能佳的新型高效Ni基催化剂。 本课题先通过水热合成制备了Ni/Al2O3-S和Ni/Al2O3-P(即纳米条和纳米片)两种催化剂，探究了载体纳米形貌效应对CO2甲烷化催化性能的影响:又基于导热性能优异的SiC材料，通过EISA的技术，制备了Al2O3包覆SiC的Ni-Al2O3@SiC核壳结构催化剂，又对助剂Ce进行改性来提高低温活性展开了深入研究:除此之外又将SiC与具有高分散性和金属强相互作用力的MgAl水滑石(Hydrotalcites，HTs)结合，构筑了一个NiMgAl-HTs/SiC复合催化剂，并对其展开研究。并挑选性能优异的催化剂进行了稳定性测试，同时采用N2吸附、XRD、TEM、H2-TPR、CO2-TPD、H2-Chemisorption等表征技术对催化剂进行分析。研究结果如下: 1.水热合成制备的条状形貌纳米Ni/Al2O3-S比片状纳米Ni/Al2O3-P催化剂的甲烷化性能更佳，表征发现Ni粒径、分散性等因素对纳米Ni/Al2O3催化剂活性具有显著影响。 2.通过EISA技术，以SiC为基底，制备的新型核壳结构Ni-Al2O3@SiC催化剂。再对CeO2、La2O3、V2O5不同助剂进行改性探索，发现加入CeO2的Ni-CeO2-Al2O3@SiC催化剂低温活性提高最多:接着又对助剂CeO2进行了深入研究，与Ni-l2O3@SiC、Ni-CeO2-Al2O3和Ni/CeO2-SiC催化剂活性比较，发现Ni-CeO2-Al2O3@SiC多组分催化剂的低温活性远远大于其它三种催化剂。 3.与单独NiMgAl-HTs镍镁铝水滑石催化剂相比，将SiC与之复合后的NiMgAl-HTs/SiC催化剂CO2甲烷化的低温活性得到提高，表征发现NiMgAl-HTs/SiC复合催化剂中Ni活性位增多，SiC的引入调变了金属载体相互作用，提高了催化剂的还原性，从而活性提高。
催化剂;二氧化碳甲烷化;水热合成;催化还原性能
北京化工大学
硕士
化学工程
邹海魁;金立
2018
中文
TQ426.6
92
2018-09-10（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）