甲醇制汽油催化剂的合成及反应工艺研究
我国的煤炭资源储量丰富，甲醇制汽油技术(MTG)，作为煤间接液化的一个分支，可以有效缓解当前我国能源紧张的局面。甲醇制汽油技术所面临的的一个重要问题是开发出催化活性好、汽油选择性高、寿命长的催化剂。HZSM-5分子筛催化剂常被应用到催化甲醇制汽油反应中，但是直接合成的HZSM-5催化剂上汽油选择性和使用寿命往往很难达到理想的结果。所以通过不同的方法对HZSM-5分子筛催化剂进行改性处理，提高HZSM-5分子筛的汽油选择性和延长使用寿命。为了提高HZSM-5催化剂的性能，本文主要做了如下研究工作: 首先，通过水蒸气对HZSM-5进行处理，考察了不同温度和质量空速的水蒸气处理的HZSM-5催化剂对MTG反应性能的影响。结果表明，水蒸气处理后的HZSM-5提高了C5+的初始收率，延长了催化剂的寿命，并且在水蒸气质量空速为4h-1和温度500℃处理的HZSM-5催化剂上得到最好结果，初始C5+收率提高了4.8％，寿命提高了40h。 其次，在优化水蒸气处理的基础上，再对水蒸气处理的HZSM-5催化剂进行硝酸处理。通过不同质量分数的硝酸处理的HZSM-5对MTG反应性能的影响比较得出，质量分数15％的硝酸处理的HZSM-5催化效果更好，与未处理HZSM-5催化剂比较，初始C5+收率提高了0.58％，寿命提高了45h。 然后，在硝酸处理后的基础上，对催化剂进行非金属P改性处理，考察了不同P负载量的HZSM-5催化剂的性能，结果表明，P负载量为1％时，催化剂的寿命比未处理的HZSM-5催化剂提高155h，催化剂的寿命显著提高。 最后，在非金属P改性处理基础上，对HZSM-5催化剂进行金属La离子交换，结果表明，与未处理HZSM-5比较，质量分数为0.2％的La溶液处理的催化剂的初始C5+收率提高了3.6％，寿命提高了100h。 通过XRD、BET和NH3-TPD等方法对改性处理的HZSM-5催化剂进行了表征。表征结果表明，改性处理对催化剂的孔结构和酸性质影响显著。经过非金属P处理后，催化剂的结晶度下降，强酸中心和弱酸中心的数量均明显减少。
分子筛;合成工艺;甲醇制汽油;催化性能
北京化工大学
硕士
化学工程与技术
王际东
2018
中文
TQ426.7
92
2018-09-10（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）