含碳-碳双键的金属-有机框架材料的设计合成及应用
金属-有机框架材料(MOF)是近年来兴起的一种多孔材料,人们在不断对其进行探究发现由于其独特的高比表面积等的特点而在许多领域有着应用。在进行功能化修饰后,金属-有机框架材料能够因其功能性基团不同而广泛的在气体储存与分离、非均相的催化上产生不同的效果。碳-碳双键这种功能性基团由于其不稳定的特性而很少修饰在MOF材料中。因此,本文分别通过后修饰和直接合成带双键的有机配体的方法,实现了将碳-碳双键修饰到MOF材料中,并且对修饰后的MOF进行了点击化学反应和气体的吸附性测试。 本论文的主要工作如下: (1)通过后修饰方法,先合成UiO-66-NH2,然后UiO-66-NH2用与甲基丙烯酸酐进行反应,将碳-碳双键连接到UiO-66-NH2中,然后用核磁共振的方法测试碳-碳双键的转化率。之后用1,8-辛二硫醇与接上双键的UiO-66-NH2在一定的条件下发生“Thiol-ene”点击化学反应,用核磁共振氢谱验证,其转化率为将近90%,说明了点击化学反应的发生。 (2)用2,5-二羟基对苯二甲酸和氯甲基苯乙烯为主要原料,在一定的反应步骤和条件下,合成带双键的有机配体,将其进行纯化,核磁表征后,与六水硝酸锌和4,4-联吡啶反应合成新型MOF。然后对MOF进行单晶衍射的测试解析结构,并对其进行气体吸附性测试。发现其在一个大气压下对CO2的吸附量为17.4cm3/g,而对N2和CH4则没有吸附量。
金属-有机框架材料;合成工艺;碳-碳双键;点击化学;吸附性能
北京化工大学
硕士
化学工程与技术
Frantisek Svec
2018
中文
TB383
87
2018-09-10(万方平台首次上网日期,不代表论文的发表时间)