水分子与碳纳米材料相互作用的分子模拟研究：端口效应和结构形成
水在自然界中的意义是不言而喻的，几乎所有的生物都离不开它。水是结构相对简单的一种化合物，但是经过这么多年人类对其的探索与研究仍然无法彻底的了解和掌握水的性质。尤其是水在纳米尺度的受限环境下，如单壁碳纳米管、双层固体板之间、生物蛋白通道等。水分子在这些通道中，与宏观水的体相相比，表现出更加复杂的状态，运动情况也表现出新的行为等等，这些微观的运动行为及潜在的机理引起了人们广泛的兴趣。 研究碳纳米管和其他形式的纳米孔通道结构对流体的高通量输送、选择性通过具有重要的实际意义和指导作用。这不仅对气体储存、离子筛分、水净化，药物载送等领域的孔通道开发设计有着不可估量的作用，而且对生物细胞膜的跨膜蛋白输送及机理有着重要的研究价值。但是由于碳纳米管的疏水性以及水分子中强烈的氢键网络结构使得水进入到管内十分困难，在管口处往往存在一个能垒即所谓的端口效应。此外水在受限的空间下，往往表现出异于体相的结构和性质，因此了解水在这些环境中的机制，对发展纳米流体等具有重要的指导意义。 本文正是利用分子动力学模拟方法，从分子尺度上研究了水分子在纳米受限尺度下的状态及流动行为，进一步探究其存在的微观机理。具体的研究成果包括如下: 1、研究端口效应对水在碳纳米管中流动行为影响的分子动力学模拟。通过基于活塞模型而设计的碳纳米管孔通道，系统的考察了水在碳纳米管中的流动状态;同时探究了外驱动力大小对水进入不同管径的碳纳米管的通量的影响;与宏观得哈根-泊肃叶方程作了对比，水在管径小于0.1nm的碳纳米管中的扩散与传递有一个显著的偏差;把这归因于入口效应和出口效应即存在一定的能垒抑制水进入或者流出碳纳米管。最后，总结了两种不同的流动机制是端口效应和尺寸效应。 2、研究水受限于石墨烯-云母之间的状态的分子动力学模拟。与主体相的水相比，受限空间下水则会表现出与众不同的结构和动力学性质。本文则是探究了在不同受限间距下水的流动性及状态，考察了云母中游离态的钾原子的数目对受限的水分子状态的影响。 3、石墨烯纳米气泡的形成的分子动力学模拟。由于石墨烯本身的褶皱和弹性(ripple和flexibility)，使得一些气体分子或者液体等进入到其间层形成鼓包即所谓的石墨烯纳米气泡或者叫做水疱(blister)。我们的模拟给出了气体是如何进入到石墨烯间层的机制以及石墨烯层数的影响。
碳纳米材料;水分子;流动行为;端口效应;分子动力学模拟
北京化工大学
硕士
化学工程
曹达鹏
2018
中文
TB383
153
2018-08-29（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）