铜基氧化物催化剂FCC烟气脱硝性能研究
氮氧化物(NQx)是主要的空气污染物之一，能够引起酸雨和破坏臭氧层。传统FCC烟气脱硝催化剂存在活性温度窗口较窄、高温稳定性较差等问题，因此研究活性温度窗口较宽、高温稳定性良好的FCC烟气脱硝催化剂成为新的热点。 论文利用等体积浸渍法制备了CuO/Al2O3系列催化剂，考察了CuO负载量、焙烧条件、助剂(Fe、Co、Ni)对催化剂脱硝活性的影响。主要得出如下结论:(1)负载量为15％的Cu-15催化剂脱硝活性最佳，最佳焙烧温度为700℃，最佳焙烧时间为4h;(2)不同助剂对该催化剂脱硝活性影响为Cu-Fe＞Cu-Co＞Cu-15＞Cu-Ni。 论文利用共沉淀法制备了不同Zr/Al比（质量比）的ZrO2-Al2O3复合载体，利用等体积浸渍法制备CuO-15/ZrO2-Al2O3催化剂，考察了Zr/Al比、助剂(Mg、Ce、Fe)、CO浓度、O2浓度对催化剂脱硝活性的影响，并利用XRD、SEM、H2-TPR、BET、XPS等表征手段分析催化剂;主要得出以下结论:(1)与Cu-15催化剂相比，Zat-60（Zr/Al质量比为6∶4）催化剂有利于提高低温脱硝活性，这可能与该催化剂载体表面具有一定分散程度的Al0.1Zr0.9O.095固溶体、CuO活性相以及含量较高的Cu+物种有关;(2)添加不同助剂(Mg、Fe、Ce)可进一步提高催化剂的反应活性，其中以助剂Mg效果最显著;这是由于添加Mg有利于提高Cu+物种含量以及增加催化剂表面吸附氧物种;(3)CO/NO值对Zat-60-Mg催化剂的脱硝活性影响较大，当CO浓度从0.1％提高到0.6％，该催化剂脱硝活性达到99％时对应的温度降低大约150℃;(4)O2浓度(0～03％)对Zat-60-Mg催化剂脱硝活性差异表现在低温区(450℃)以下，当温度高于450℃时，该催化剂的脱硝活性都达到99％以上;氧气过量后(1％)，该催化剂几乎没有活性。 论文利用等体积浸渍法制备了不同Ce/Al比（质量比）的CeO2-Al2O3复合载体，利用等体积浸渍法制备CuO-15/CeO2-Al2O3催化剂，考察了Ce/Al比、助剂(Mg、Zr、La)、CO浓度、O2浓度对催化剂脱硝活性的影响。主要得出以下结论:(1)Cat-50（Ce/Al质量比为5∶5）催化剂达到99％脱硝率时的反应温度为348℃，与Cu-15催化剂相比向低温方向移动了147℃;(2)不同添加助剂对催化剂活性的影响显著顺序为Mg＞Zr＞La;(3)O2浓度较低时(0～0.3％)，该催化剂脱硝活性差异表现在低温区(350℃)以下;氧气过量后(0.5％)，该催化剂在低温反应温度区间活性下降明显，但在550以后仍能保持99％左右的脱硝活性。
铜基氧化物催化剂;共沉淀法;等体积浸渍法;烟气脱硝性
北京化工大学
硕士
化学工程
李翠清;宋以常
2018
中文
TQ426.8
99
2018-08-29（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）