八面体扭转对钙钛矿结构铱氧化物薄膜中金属绝缘转变的调控
随着传统硅半导体材料加工工艺的进步，以其作为根基的元器件科技大厦正在逐渐逼近自己运算和存储速度的天际。相比之下，具有更多的自由度的金属氧化物有望成为下一代电子工业革命的基石。而金属绝缘转变现象就是过渡金属氧化物体系中历久弥新的研究领域之一。实现金属绝缘转变的方法包括带宽控制和能带填充这两种。理论则包括莫特转变、斯莱特转变等基于强关联作用提出的模型。然而随着样品制备手段和研究材料的不断扩展，接连发现了诸如LaAlO3/SrTiO3中由界面能级调控的二维电子气、铱氧化物中自旋轨道耦合作用导致的绝缘基态等不能被传统强关联理论解释的电输运行为。本论文的目的在于运用传统的和新的实现方法探究过渡金属氧化物薄膜中的非强关联金属绝缘转变现象。为此我们研究了界面平整度、掺杂电子浓度、氧空位浓度等因素对宽带隙变价金属氧化物TiO2有序/无序同质结中金属绝缘转变行为的影响;并通过外延应力成功实现了对5d电子材料CaIrO3薄膜金属绝缘转变温度(TMI)的调控。 本论文包括六个章节: 第一章在绪论当中我们首先介绍了二维电子气的成因和调控方法方面的知识背景，包括欧姆接触与能带弯曲、界面极性与萧特基势垒、氧空位聚集与电荷转移，还有TiO2的性质和相关的应用。然后介绍了自旋轨道耦合作用和晶体结构畸变调节5d金属氧化物的绝缘转变的相关研究，包括铱氧化物的能带结构和对称性破缺对其的影响，还有常见铱氧化物的晶格结构、输运行为以及绝缘基态的成因。最后我们介绍的是薄膜生长过程中会遇到的外延应力与八面体畸变方面的知识。 第二章本章主要介绍了钙钛矿金属氧化物薄膜的生长流程和方法，以及薄膜样品形貌表征的手段，输运行为的测量方法。包括多晶靶材的制备流程、脉冲激光沉积系统的使用方法、原子力显微镜的工作原理、XRD测量单晶薄膜厚度和倒易空间测量的物理机制、低温测量系统的使用步骤等内容。 第三章本章我们通过控制三种变量大范围地调节同质结中的金属绝缘转变温度。包括利用单晶层与无序层的厚度比例来改变界面的平整度;用掺杂浓度来改变电子浓度;用氧压来改变氧空位浓度。最终得出氧空位是界面载流子的来源，界面提供了导电通道，界面平整度对迁移率起到一定影响的结论。 第四章我们通过改变衬底和薄膜厚度并测量相应的面外晶格常数和面内扭转角度，大范围地调节CaIrO3薄膜的金属绝缘转变温度，并且得出了CaIrO3薄膜在高温段和低温段具有不同的导电机制，而八面体扭转是调节带宽的主要因素这一结论。之后我们又发现了CaIrO3薄膜金属绝缘转变温度的各向异性，并提出了布里渊区中费米面附近能带简并点的特定方向分布，和带隙的不均匀抬升是造成各向异性导电性的根本原因。
铱氧化物薄膜;钙钛矿结构;金属绝缘转变行为;界面平整度;电子浓度;氧空位浓度;温度调控;导电机制
中国科学技术大学
硕士
凝聚态物理
吴文彬
2018
中文
TM242;TM201.44
106
2018-08-01（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）