非平衡等离子体重整甲烷制取低碳烃的动力学机理研究
化石燃料的日益短缺使人们对储量丰富的天然气资源的开发利用越来越重视。甲烷作为天然气的主要成分，其转化利用成为天然气转化的关键。常规的甲烷转化方法由于存在反应活化温度高、催化剂容易失活等问题，使得甲烷的转化无法大规模用于工业生产。而非平衡等离子体活化是一种非常有效的分子活化方法，许多化学性质稳定的物质都可以在等离子体条件下进行较完全的化学反应。目前国内外的学者对等离子体重整甲烷的研究主要集中在如何通过改变反应器结构、不同的操作参数来提高甲烷的转化率及目标产物的选择性，但是对等离子体重整甲烷的动力学过程研究的甚少。为了解决该问题，本文采用数值模拟和实验研究相结合的方法开展了以下研究工作: 搭建等离子体重整甲烷实验平台，结合气相色谱仪，对等离子体重整甲烷以及甲烷/二氧化碳混合气的产物进行定量分析;利用光学发射光谱技术对等离子体内的光学发射特征进行了原位测量。 结合实验数据，构建了低温下等离子体重整甲烷以及甲烷/二氧化碳混合气的详细动力学机理。与实验结果对比，该动力学机理可准确预测甲烷重整反应中甲烷转化率及各产物选择性的变化趋势。 基于电子碰撞截面数据，通过求解玻尔兹曼方程，分析甲烷及甲烷/二氧化碳混合气放电过程中的电子能量分布函数、平均电子能量、电子能量利用效率，并对整个模拟过程中提出的一些假设进行验证。 对非平衡等离子体重整甲烷及甲烷/二氧化碳详细动力学机理中的典型基团及物质进行生产速率分析(ROP)和敏感性分析。通过生产速率分析确定某个基元反应对于某一确定物质的生成和消耗贡献率情况;通过计算偏微分方程求解出敏感性系数，通过比较系数的数量级确定各个基元反应的相对重要程度。并对积碳形成的动力学机理进行了详细的分析，基于文献中已经初步探明的等离子体重整甲烷的主要反应路径，结合构建的详细化学反应机理，获得等离子体重整CH4以及CH4/CO2混合气的反应路径图。
低碳烃;甲烷;非平衡等离子体;动力学机理
北京交通大学
硕士
动力机械及工程
陈琪
2017
中文
TQ211
158
2018-02-07（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）