多环芳烃在茶树鲜叶-绿茶加工过程中残留水平及其在茶汤中浸出率研究
茶叶品质及质量安全直接影响到茶叶饮用者的身体健康，也直接关系到我国茶叶出口创汇。然而，茶叶具有田间生长周期较长、加工过程复杂、储存时间长等特点，易受到农业投入品、环境污染物等有毒物质的污染。多环芳烃（Polycyclic Aromatic Hydrocarbons，缩写PAHs），是由两个及两个以上的苯环或者环戊二烯稠合而成的一类有机环境污染物，具有强烈的致癌性和诱发基因突变等毒性。环境中PAHs普遍存在，尤其是汽车尾气造成公路旁茶园空气中PAHs污染水平较高。茶树叶片在生长过程中具有吸收并积累空气中PAHs的能力，造成茶叶原料鲜叶中存在PAHs污染。茶树鲜叶经不同的加工工艺制成不同种类的茶叶，其加工过程时间较长且工艺复杂，导致茶叶受到空气中PAHs的污染。传统茶叶加工工艺中，干燥环节使用燃烧煤炭或者木柴的方式加热，产生大量PAHs，并被茶叶吸收，使得茶叶中PAHs残留量急剧升高。因而，加工过程中电加热干燥模式取代传统干燥模式，茶叶在加工环节PAHs污染的程度将会大大降低。由于茶树鲜叶中PAHs残留在茶叶加工过程中具有放大效应，鲜叶中的PAHs将成为茶叶PAHs的主要污染来源之一。本文解析了茶树鲜叶中PAHs的污染水平及其分布规律，有利于探究茶叶种植阶段PAHs污染来源，从而为降解茶树鲜叶中PAHs提供思路;尽管前期研究证实燃材、燃煤加热模式是茶叶加工中PAHs主要污染来源，但是电加热模式下PAHs的残留规律尚不清晰。本文查明了电加热模式下绿茶中PAHs残留规律，有利于在加工工艺环节控制茶叶中PAHs污染水平，提供茶叶质量安全。 本研究在利用气相色谱-串联质谱联用仪(GC-MS/MS)建立了茶叶中PAHs残留检测方法的基础上，调查了不同地区茶树一芽二叶PAHs分布规律，探究了公路旁茶树鲜叶及茶树不同部位鲜叶中PAHs污染水平，揭示了电加热模式下绿茶加工过程中PAHs残留变化状况，明确了绿茶冲泡过程中PAHs浸出规律。具体内容如下: (1)本研究利用GC-MS/MS建立了一种检测茶叶中PAHs方法。开发了茶叶中PAHs改良QuEChERS前处理技术，考察并确定了分散固相萃取(D-SPE)过程中吸附剂的种类和用量，并优化了液液萃取(LLE)过程中萃取试剂的体积比。同位素内标法校正后，PAHs加标回收率在77％～107％之间，相对标准偏差(RSD)小于13％，茶叶中PAHs检出限(LODs)和定量限(LOQs)分别在0.1).7μg/kg和0.4～2.6μg/kg之间。本方法回收率和精密度良好，且可有效降低PAHs背景污染，满足茶叶中PAHs分析的要求。 (2)不同地区茶树一芽二叶中PAHs污染水平差异明显，茶产地环境污染程度对茶树鲜叶PAHs残留水平影响较大。汽车尾气造成公路旁茶园空气中PAHs污染水平较高。结果表明，汽车尾气对公路旁茶树芽及嫩叶中PAHs污染水平影响较大，且对距公路50m范围以内茶树鲜叶PAHs污染影响更为明显。茶树芽、嫩叶、老叶中15PAHs残留量分别在40.5～52.8μg/kg，50.0～67.4μg/kg和91.5～97.6μg/kg之间，茶鲜叶PAHs污染水平呈现出老叶＞嫩叶＞芽的分布特性。 (3)绿茶加工过程中，水分散失和PAHs挥发是影响茶叶PAHs残留量的两个关键因子。加工环节过后，茶叶含水率大幅度下降，茶叶中PAHs浓度由44.8～82.1μg/kg上升到135.7～224.9μg/kg。摊放和干燥环节茶叶中PAHs大量挥发，造成茶叶干物质中PAHs残留量由215.0～389.2μg/kg降低到140.3～232.5μg/kg。电加热模式下，茶叶加工过程中PAHs浓度升高主要是因为叶片水分的散失，且茶叶干物质中PAHs实际残留量大幅度降低。 (4)本研究筛选出3个PAHs残留水平较高的绿茶样品，检测了干茶及两次冲泡茶汤中PAHs含量，分析了绿茶中PAHs浸出率状况。结果表明，绿茶中15PAHs浸出率在4.6％～7.2％之间，且第一泡茶汤中PAHs浸出率明显高于第二泡。茶叶中PAHs浸出率与其自身的物理性质相关性较大，水溶解度较低且辛醇水分配系数(Kow)较高的PAHs更易在第一泡茶汤中浸出。
绿茶;多环芳烃;残留水平;污染来源;浸出率
中国农业科学院
硕士
园艺
鲁成银
2017
中文
TS272.51
83
2018-01-04（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）