含氧有机物选择性催化还原NOx的研究
选择性催化还原法(SCR)是柴油车尾气NOx污染物控制的重要方法。含氧有机物中的醇类作还原剂具有一定的优势，同时分子筛催化剂颇具应用前景。本文选取醇类作还原剂，首次系统考察分子筛类催化剂上醇类还原NOx的效果。本文选取Cu为活性组分制备了Cu/ZSM-5、BEA、SUZ-4、SAPO-34一系列催化剂，考察了铜金属负载量、分子筛种类、还原剂种类、制备方法、H2O和SO2对催化剂催化性能的影响，并通过XRD、H2-TPR、BET、XPS等表征对其进一步分析。其中，SAPO-34分子筛原粉采用不同的铝源和模板剂合成。研究结果表明: 乙醇作还原剂时，ZSM-5、BEA、SUZ-4催化剂负载量为5％时的NOx转化率最高，负载量为3％时的N2选择性最好。相同浓度的乙醇和丁醇还原剂，其碳氮比对催化剂催化活性的影响较大。碳氮比越高，催化活性越好。叔丁醇作还原剂时，5％Cu/ZSM-5和5％Cu/BEA的催化剂活性以及N2选择性均较好，在5％Cu/SUZ-4上正丁醇还原NOx的效果最佳。而还原剂相同时，分子筛载体对分子筛的催化性能具有较大的影响。其中，Cu/ZSM-5具有较好的低温催化性能，Cu/SUZ-4具有优异的高温催化性能。 水蒸气的引入有助于提高Cu/ZSM-5、BEA、SUZ-4催化剂的NOx转化率，尤其是低温催化活性但同时也降低了催化剂的高温N2选择性。加水与否对Cu/SAPO-34影响不大。Cu/ZSM-5和Cu/BEA的抗硫性很差，Cu/SUZ-4和Cu/SAPO-34催化剂则具有相对优异的抗水抗硫性。 拟薄水铝石作铝源、TEA作模板剂合成的SAPO-34结晶最佳。以此为载体通过旋转浸渍法和离子交换法进行Cu改性发现前者因具备更多的Cu2+活性中心催化性能较好。进一步考察空速和氧气对旋转浸渍法制备的Cu/SAPO-34的影响可知O2浓度对其催化活性影响不大，这可能是由于还原剂浓度较高。催化活性和高温下的N2选择性随空速增大而降低。而在原位合成法过程中引入铜源CuO合成的Cu/SAPO-34因其较大的比表面积具有相对较好的催化活性。
大气污染;含氧有机物;催化还原;氮氧化物
北京化工大学
硕士
化学工程与技术
张润铎
2017
中文
X511;X505
87
2017-08-15（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）