双溶剂法介孔二氧化硅负载纳米钯/铁制备及三氯乙烯催化脱氯研究
纳米钯/铁双金属对水中氯代有机物的还原脱氯可在环境条件下发生，氯代有机物被降解为无毒的产物或脱氯转化为易被环境中的微生物利用的有机物。但由于纳米效应及双金属在水中的原电池作用，降低了纳米钯/铁在氯代有机物脱氯上的利用率。因此，本论文以介孔二氧化硅为载体，制得纳米钯/铁-介孔二氧化硅复合物，提高了纳米钯/铁在三氯乙烯催化脱氯中的利用率。 论文首先在酸性条件下以(S0H+)(X-I+)机理及水热陈化制备了介孔二氧化硅，其比表面积、孔径以及比孔容为653平方米/克、7.82纳米、0.997立方米/克;用1，3，5-三甲苯扩孔后比表面积、孔径及比孔容为729平方米/克、22.3纳米、1.68立方米/克，扩孔效果显著。 X射线衍射、透射电镜、氮气吸附脱附等测试表明双溶剂法可将纳米钯/铁负载至介孔二氧化硅的孔隙及表面。介孔二氧化硅对三氯乙烯有一定的吸附作用，同时它作为载体可防止纳米钯/铁团聚、增大纳米钯/铁比表面积，从而提高三氯乙烯的去除率和转化率。纳米钯/铁以氢解和加氢的方式使三氯乙烯脱氯。纳米钯/铁-介孔二氧化硅与纳米钯/铁相比，三氯乙烯的去除率脱氯产物生成率都得到提高，两种材料对三氯乙烯去除率分别为93.2％、57.4％，乙烯和乙烷总生成率分别为50.7％、28.9％。说明介孔二氧化硅是纳米钯/铁的适宜载体。 纳米钯/铁-介孔二氧化硅对三氯乙烯的去除和脱氯能力随着介孔二氧化硅比孔容和投加量的增加而提高，随的负载率先提高后降低，随着着纳米钯/铁随着三氯乙烯初始浓度的增加而降低。反应56小时后，未扩孔及扩孔介孔二氧化硅为载体制备的纳米钯/铁-介孔二氧化硅对三氯乙烯去除率分别为61.4％和93.2％，乙烯和乙烷的总生成率分别为23.2％和50.7％;负载率分别为2％、4％、8％、12％、16％的纳米钯/铁-介孔二氧化硅对三氯乙烯的去除率分别为31.0％、81.5％、93.2％、61.2％、97.6％，乙烯和乙烷的总生成率分别为3.30％、24.9％、50.7％、52.5％、46.3％;投加量分别为9.5克/升、19.0克/升、38.0克/升的纳米钯/铁-介孔二氧化硅对三氯乙烯去除率分别为28.8％、57.6％、85.2％，乙烯和乙烷的总生成率分别为12.0％、46.4％、61.0％;初始浓度分别为5、23.6、250毫克/升的三氯乙烯去除率分别为94.0％、93.2％、28.8％，乙烯和乙烷的总生成率分别为48.8％、50.7％、12.0％。 具有良好孔结构的介孔二氧化硅能作为载体很好的分散纳米钯/铁，并延长纳米钯/铁反应活性时间，适合地下水氯代烃污染修复。
复合催化剂;介孔二氧化硅;纳米钯/铁;三氯乙烯;催化脱氯
北京化工大学
硕士
环境科学与工程
卫建军
2017
中文
TQ426.64
91
2017-08-15（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）