基于NiFe-LDH的新型纳米金属催化剂的制备及其性能研究
贵金属催化剂是催化领域应用较广的催化剂，但由于其价格昂贵，制备成本低廉、性能优异的非贵金属催化剂更加符合绿色化学的要求。以LDH为前驱体通过高温焙烧可得到高分散的金属基催化剂，氮掺杂的碳材料因富电子氮的掺杂而具备更高的电子传输特性。将NiFe-LDH与三聚氰胺的复合物在适当温度下焙烧，便可得到氮掺杂碳包覆的镍铁合金催化剂，有意思的是其具有新颖的核壳结构。将其用于邻氯硝基苯的选择性催化加氢。以高比表面的多级结构花状镍铁水滑石为载体，制备钯基催化剂，研究其对邻硝基甲苯的催化活性。 本文首先通过成核晶化隔离法制备了不同镍铁比以及不含铁的氢氧化镍前体，将其与三聚氰胺复合之后在氮气中高温焙烧自还原，得到氮掺杂碳包覆的镍铁合金催化剂，并研究催化剂结构对催化性能的影响。同时，在加入络合剂的情况下通过水热法合成了高比表面的花状镍铁水滑石，在PVP保护下采用硼氢化钠还原法成功在其上负载了纳米钯粒子，将成核晶化隔离法合成的块状水滑石载体作为对比，突出了载体结构对催化性能的影响。将合成的纳米催化剂用于邻硝基甲苯的催化加氢反应。 （一）利用水滑石的晶格限域效应和晶格能最低效应，将镍铁水滑石与三聚氰胺复合，氮气氛围中高温焙烧自还原得到核壳结构的氮掺碳包覆的镍铁合金催化剂，通过XRD、STEM、XPS、H2-TPD、O2-TPO等表征 研究了催化剂的结构与性能之间的关系。将催化剂用于邻氯硝基苯的选择性加氢反应，在温和条件下(80℃、0.5MPa)转化率达到100％，选择性＞99％，性能优异。将其用于一系列芳香硝基化合物的催化加氢反应，性能良好，说明其具有较强的普适性。 （二）利用花状水滑石比表面高的优势，在PVP保护下采用硼氢化钠还原法成功在其上负载纳米钯催化剂，以块状的镍铁水滑石作为对比，通过XRD、BET、XPS、TEM等表征，研究两种催化剂结构之间的差异，从而分析了其对催化性能的影响。催化结果表明，载体为花状水滑石时催化剂的性能更加优异，测试结果表明，花状水滑石上的纳米钯粒子更小，分布更均匀，钯粒子与花状水滑石载体之间的相互作用力更强。
纳米金属催化剂;镍铁合金;层状双金属氢氧化物;催化性能;化学结构
北京化工大学
硕士
化学
李峰
2017
中文
TQ426.82
101
2017-08-15（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）