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DOI:10.7666/d.Y3220345

离子液体凝胶膜的制备及在烃类混合物分离中的应用

何为
北京化工大学
引用
目前石油能源日益紧缺,对烃类混合物有效分离以实现高效利用,对于石油化工领域具有重大意义。相比其他分离技术,膜分离技术由于其独特的优势而体现了极大的发展潜力。近年来,分离烃类混合物体系的膜材料由于受膜结构的限制而使其分离性能得不到提高。本文基于离子液体对烃类混合物优良的萃取性能,以及结合凝胶膜独特的半固体膜结构,采用离子液体作为功能性载体来制备离子液体凝胶膜,将其首次应用于分离芳烃烷烃和烯烃烷烃体系中。  本文在芳烃烷烃分离部分,选择甲苯正庚烷作为研究体系,采用溶剂挥发法制备了离子液体-聚合物凝胶膜,并将其应用于渗透汽化(PV)过程来进行分离。本文考察了制膜条件如聚合物浓度,成膜温度,膜厚,离子液体种类和含量等,以及料液浓度,料液温度,料液流速等对分离性能的影响,以及通过考察离子液体阳离子结构和亲疏水离子液体复配的影响,进一步优化了膜的分离性能。P(VDF-HFP)由于具有良好的成膜性以及与离子液体的高相容性而被选择作为制膜的聚合物材料。膜液中聚合物浓度的变化,会很大程度上改变成膜的致密性。离子液体含量增大会导致膜的结晶度降低,也验证了离子液体对膜的增塑作用。此外,离子液体的阳离子吡啶环上烷基侧链的长度增加,会导致凝胶膜的渗透通量增大而分离因子降低。通过将带有吡啶环阳离子的离子液体与[Emim]DCA进行复配后,得到渗透通量达到84.75的同时,分离因子能够达到22.67。  本文研究的第二部分是针对烯烃烷烃的分离,选择了环己烯/环己烷作为研究体系,采用物理凝胶法,利用12HSA和合成的络合态离子液体Ag[C6H10]nNTf2之间的凝胶化驱动力,自组装形成Ag+促进传递凝胶膜,并将其应用于蒸汽渗透过程(VP)来进行分离。考察了不同的基膜材料,12HSA比例,络合环己烯比例以及VP过程中料液温度,料液初始浓度等对分离性能的影响。以及对膜在VP过程中的长期稳定性进行了考察。疏水PVDF基膜由于具有与凝胶层更强的亲和力而被选择作为最优的支撑膜材料。12HSA能使离子液体完全凝胶化的最低含量为1.5wt%。合成的离子液体Ag(C6H10)nNTf2中络合环己烯的比例直接影响凝胶膜促进传递分离性能,当n=2时达到最优的分离效果(此时flux=51.58 g/m2h,α=27.21)。相比PV过程,VP过程受操作温度的影响更大,当温度超过65℃后,膜的分离性能急剧下降。此外,该凝胶膜在连续运行30h的VP过程中仍具有良好的稳定性。

离子液体;凝胶膜;制备工艺;芳烃烷烃;烯烃烷烃;分离性能

北京化工大学

硕士

化学工程与技术

任钟旗

2017

中文

TB383

118

2017-08-15(万方平台首次上网日期,不代表论文的发表时间)

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