水滑石纳米复合材料的制备及其在环境和催化领域的应用研究
层状双氢氧化物(LDHs)又称为水滑石，它具有优良的结构和层间化学特性，在吸附与绿色催化方面具有广泛的应用。基于水滑石的纳米复合材料，因为其在反应活性、可调性、稳定性以及循环利用特性等方面的优势，一直以来都是基础科研和工业应用领域研究的热点。另外，由于水滑石层间阴离子的可调性，便于发挥水滑石主体层板的限域效应以及与层间阴离子间的协同效应，为发展催化剂提供了一种崭新的途径。 本论文的研究目的是基于经济合理的设计，发展环境友好型水滑石基先进纳米复合材料。因此，在本论文第一章中，我们着重介绍了水滑石的特性、结构、表征、合成制备以及解决环境污染问题的技术。 在第二章中，我们采用静电纺丝技术、溶胶凝胶法以及原位水热合成法，设计制备了交织的聚丙烯腈/水滑石（LDH/PAN）纳米复合膜;利用柱吸附技术，实现了污染水中六价重金属铬的有效去除。该吸附动力学符合拟二阶动力学方程，能够实现室温条件下99％的去除效果，膜在4.8mL/min的流速下达到231mmol/g的承载率。这种柱吸附技术显示出催化剂高效率的简便分离和重复利用等特性。 第三章依次通过无模板水热合成法、煅烧法、以及原位次级再生法，设计制备了球型ZnMgAl-LDO/(MgAl，NiAl，ZnAl)-LDOs微/纳米复合材料，并首次研究了该类球型复合材料对饮用水中氟离子的去除性能;在12.5mL/min的最优化流速下，实现了不间断模式下10mg/L氟离子的去除效果。我们的研究表明，煅烧后的ZnMgAl-LDO/MgAl-LDO复合材料在pH=6.7的氟离子溶液中，最大吸附量可达2g/L。该技术显示出此类催化剂性能优良、操作简单、可重利用等优点。 在论文第四章中，我们首先通过无模板水热法制备了球型ZnMgAl-LDH复合材料，并通过450℃煅烧和在SiW11多金属氧酸盐溶液中重构，制备了球型ZnMgAl-SiW11纳米复合材料;并将其应用于废水中偶氮类染料的光降解实验，实现在室温条件下10mg/L亚甲基蓝溶液在110分钟内95.41％的降解率。动力学研究表明，该降解符合拟一级反应动力学方程。此外，该复合材料可以通过沉淀法毫不费力地从反应溶液中分离，并且重复使用至少十次，没有明显活性组分流失和二次污染产生。
催化剂;纳米复合材料;水滑石;制备工艺
北京化工大学
博士
化学
宋宇飞
2016
中文
TQ426.6
154
2017-05-23（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）