碳纳米管负载金属及金属氧化物催化剂的制备及其电化学表征
直接甲醇燃料电池(DMFC)作为最具潜力的下一代能量转换装置，受到人们广泛关注，但是由于DMFC阴极与阳极催化剂高昂的价格以及长期稳定性限制其了商业化的道路。本文通过离子液体与交联剂共聚包覆与氯化血红素修饰碳纳米管来制备分散更均匀，粒径更小的Pt纳米颗粒来提高其利用率，以达到降低Pt使用量的目的，并探索了非贵金属阴极催化剂的制备。主要工作如下: 1、将铂纳米颗粒负载到离子液体与二乙烯基苯非共价包覆的碳纳米管上，且包覆层厚度可控。通过X射线衍射仪(XRD)、透射电子显微镜(TEM)对催化剂进行了物理表征，Pt纳米颗粒均匀分散在改性后碳纳米管表面，平均粒径为3.3nm。循环伏安测试表明Pt/PIL-DVB-CNTs具有极高的电化学活性比面积（ECSA，67.46m2/g）以及优异的甲醇电化学催化能力，甲醇氧化峰电流密度达到了425.0mA·mg-1。 2、将氯化血红素非共价吸附在碳纳米管表面，并将其作为催化剂的载体，负载Pt纳米颗粒制备Pt/Heme-CNTs催化剂。通过拉曼光谱对碳纳米管改性前后结构的变化进行表征，并通过透射电子显微镜(TEM)对改性碳纳米管表面Pt纳米颗粒进行观察。对催化剂进行甲醇电催化氧化以及氧电催化还原测试，结果表明Pt/Heme-CNTs催化剂具有比Pt/OCNTs更优异的甲醇电催化氧化能力，同时也具有比商业化Pt/C更优异的氧电催化还原性能。 3、采用一锅法的方法，将硝酸铈胺作为苯胺的氧化剂以及二氧化铈的金属前驱体，制备出二氧化铈包覆的氮掺杂碳纳米管非贵金属氧还原催化剂(CeO2/N-CNTs)。通过X射线光电子能谱对催化剂元素进行分析，以及利用TEM对催化剂表面形貌进行表征。通过与商业化Pt/C催化剂进行对比，发现其具有一定的氧化原电催化性能，而且具有更大的极限电流密度。
电极催化剂;铂纳米颗粒;金属氧化物;制备工艺;电化学性能;甲醇燃料电池
北京化工大学
硕士
材料工程
陈广新;许人东
2016
中文
TQ426.8
83
2017-01-03（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）