钼掺杂氧化锡的制备与催化性能
本论文主要围绕掺杂型二氧化锡在催化领域的应用，一方面制备了Mo掺杂的SnO2纳米复合材料（SnO2-x@MoO3-y），具有过氧化物酶的活性，并且应用于苯胺的催化氧化。另一方面以SnO2-x@MoO3-y为载体，采用浸渍法，还原贵金属Ag纳米粒子负载于表面，并以对硝基苯酚的还原反应考查了其催化性能。研究结果如下: (1)利用氯化亚锡(SnCl2·2H2O2)和钼酸铵((NH4)6Mo7O24·4H2O）制备了SnO2-x@MoO3-y纳米复合材料，用X射线粉末衍射(XRD)、透射电镜(TEM)和X射线光电子能谱(XPS)对该纳米复合材料进行表征。用制备的纳米复合材料作为催化剂，3，3'，5，5'-四甲基联苯胺(TMB)为过氧化物酶底物，以双氧水(H2O2)为氧化剂，考察了其过氧化物酶性能。研究结果表明，当Mo与Sn的摩尔比为1时，对应的纳米复合材料过氧化物酶活性最高。纳米复合材料的过氧化物酶活性并不受双氧水浓度的影响，H2O2浓度的检测限为4μM。当溶液的pH为4时，纳米复合材料的活性最强。 (2)利用SnO2-x@MoO3-y纳米复合材料催化氧化苯胺，用紫外可见分光光度计对产物进行光谱扫描，扫描波长范围为190～400nm之间，并通过Gaussian软件，采用密度泛函的DFT计算方法和6-311++G**基组（B3LYP/6-311++G**)计算可能产物的理论吸收光谱，与实验测得的扫描谱图进行对比分析，来确定苯胺的催化氧化产物，同时探究了不同实验因素对纳米复合材料催化活性的影响。实验结果表明，SnO2-x@MoO3-y纳米复合材料催化氧化苯胺的产物是对羟基苯胺。当Mo与Sn的摩尔比为0.25时，对应的纳米复合材料对氧有很好的吸附和活化性能，催化氧化苯胺的效果最好。当反应温度为60℃时，纳米复合材料的催化活性最强，并且光照可以增强该材料的活性。 (3)以硝酸银为银的前驱体，通过浸渍法，制备了表面负载Ag纳米粒子的SnO2-x@MoO3-y复合材料，用X射线粉末衍射(XRD)和透射电镜(TEM)对复合物进行表征，同时，利用紫外可见分光光度计跟踪检测该复合物对硼氢化钠（NaBH4）还原对硝基苯酚具有很好的催化活性。实验结果表明，Ag主要以单质形式存在，是面心立方晶体结构，粒径约为50nm，Ag的含量对复合物的催化活性有一定的影响，当Ag含量为5％时，复合物的催化活性最强。
催化剂;二氧化锡;钼掺杂;制备工艺;催化活性;过氧化物酶
苏州科技学院;苏州科技大学
硕士
化学工艺
徐孝文
2016
中文
TQ426.8
70
2016-11-17（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）