贫铀及U-2Nb合金电偶腐蚀行为及机理研究
金属铀及铀合金由于具有优良的核性能、高密度、低中子截面等的物理特性，在核反应堆、核电站、辐射屏蔽材料等领域中得到广泛应用。为满足功能和结构需要，铀及铀合金在实际工程应用中通常会与其它金属连接，形成金属组合，不同金属间的接触引起的电偶腐蚀会给铀部件结构完整性和储存安全性带来严重危害。因此，开展特定腐蚀环境中铀及铀合金电偶腐蚀行为及机理研究具有重要的科学价值和工程意义。 本论文采用系统实验与理论计算相结合，针对性地研究了贫铀/2A12、贫铀/40Cr钢、贫铀/45钢、U-2Nb/45钢在3.5％NaCl溶液及90％湿度气氛下的电偶腐蚀行为。实验方面，采用电化学测试技术研究了电偶对金属在3.5％NaCl溶液中的开路电位、线性极化电阻、动电位极化等电化学特性，监测了电偶电位及电偶电流密度，分析了电偶腐蚀机理;采用扫描Kelvin探针测试技术研究了90％湿度气氛下电偶腐蚀的电位分布及初期电偶腐蚀发展过程;通过扫描电镜(SEM)及其附带的能谱仪(EDS)对腐蚀形貌和产物成分进行了分析。理论计算方面，采用多物理场耦合方法计算得到了贫铀/40Cr钢电偶对的界面电位、溶液电势、电极反应电流密度、贫铀溶解量、铀离子迁移和界面温度变化等。主要研究结果如下: 获得了本研究所涉及的金属在3.5％NaCl溶液中的电偶序，其按自腐蚀电位增大（变正）的顺序为贫铀、2A12、45钢、40Cr钢、U-2Nb，越靠前金属越活泼。 贫铀/40Cr钢和贫铀/45钢电偶对在3.5％NaCl溶液中的电偶腐蚀行为十分相似，贫铀均作阳极，腐蚀加速;而40Cr钢或45钢作阴极，腐蚀减缓;贫铀/40Cr钢和贫铀/45钢的电偶腐蚀电位分别为-780mV和-770mV左右，电偶电流分别为17.5μA·cm-2和12.5μA·cm-2，贫铀的电偶腐蚀速率比其自腐蚀速率提高了2～3倍;电偶腐蚀过程中，电极过程发生了由氧去极化过程占主导地位逐渐向氢去极化过程占主导地位的转变。 贫铀/2A12电偶对在3.5％NaCl溶液中发生电偶腐蚀时，贫铀为阳极，在偶合前24h二者的腐蚀电位差较大，电偶腐蚀驱动力大，电偶电流平均约6μA·cm-2，贫铀被加速腐蚀;24h后，贫铀与2A12的腐蚀电位相近，电偶腐蚀驱动力减小，电偶电流平均约5.5μA·cm-2，与贫铀自腐蚀电流接近，电偶腐蚀作用不明显;该电偶对电偶电位范围在-780mV～-805mV之间。 U-2Nb/45钢电偶对在3.5％NaCl溶液中发生电偶腐蚀时，45钢为阳极，电偶电位为-650mV～-690mV，电偶电流密度随时间存在一定波动，平均值约为13.6μA·cm-2;此电偶对的电偶腐蚀过程相对复杂，经历了从电化学活化控制的氧去极化过程到氧浓差控制的氧去极化过程，再到析氢过程的转变。 腐蚀溶液中氯离子浓度对电偶对金属腐蚀影响明显，随着氯离子浓度增加，贫铀/40Cr钢电偶电位逐渐降低，而电偶电流先增加，后降低，表现出一定的抛物线特征。 在相对湿度为90％的空气气氛中，所研究的几种特定电偶对的电偶腐蚀速率按以下顺序递减:“U-2Nb/45”＞“贫铀/2A12”＞“U-2Nb/40Cr”＞“U-2Nb/2A12”，同时，在此环境中各电偶对的电偶腐蚀速率比3.5％NaCl溶液中的要小了4～5个数量级。扫描Kelvin探针测试表明偶接界面电位最高，腐蚀最严重。 采用多物理场耦合方法得到的贫铀/40Cr钢电偶对的电偶电位及电偶电流密度的计算值与实验值吻合较好，表明采用的计算方法和模型适用于电偶腐蚀理论研究。同时，计算获得的贫铀/40Cr钢电偶腐蚀的电极反应电流密度、贫铀形貌改变、界面温度变化等定量结果为电偶腐蚀机理研究提供了重要参考。
贫铀;铀铌合金;电偶腐蚀行为;电化学测试技术
中国工程物理研究院
硕士
核燃料循环与材料
帅茂兵
2013
中文
TG146.8
78
2016-03-30（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）