介质阻挡放电反应器降解甲苯及其结构优化研究
作为PM2.5、光化学烟雾和臭氧形成最重要的前驱体之一，挥发性有机污染物(VOCs)在我国工业源排放的总量逐年增加，对环境造成了不容忽视的危害。介质阻挡放电技术因其适用范围广、效率高、结构简单、二次污染少等优点而受到关注，在实际的应用过程中发现，传统的线-面式介质阻挡放电反应器凸显出能耗较高、占地面积大、处理废气的通风量受限且易结焦等缺点，从而制约了其发展。为解决传统线-面式反应管的这些问题，本课题组以典型VOC代表物甲苯为研究对象，提出了四种新型的介质阻挡放电反应管（器），探讨并比较了不同结构反应管（器）外施电压、流速、初始浓度、湿度、频率等参数对甲苯降解率和能耗的影响，并分析了不同结构反应管降解甲苯的气相固相产物，并分别探讨了降解甲苯的反应机理，确定最佳工作参数，以期为其工业应用提供依据。 (1)研究结果表明:随着外施电压的升高，甲苯的降解率呈线性上升趋势，能耗也相应增加;随着初始浓度的增加，甲苯的降解率和能耗都下降;考察线-面式和排管式反应器流速对甲苯降解率的影响发现，两者的降解率都随着流速的增加而降低，但能耗都呈现出先下降后上升的趋势。考察频率对线-面管的影响，在频率为21 kHz的时候能保证较高的甲苯降解率和较低的能耗;对于非催化管来说，湿度的变化对甲苯降解没有明显影响。 (2)对于线-面管来说，最佳的工作参数组合为:在外施电压为12000V，流速为2 m/s，初始浓度为163 mg/m3左右时，甲苯的降解率为73.9％，能耗为255kWh/kg。分析线-面管降解甲苯的气相固相产物发现，线-面反应管的降解产物中大分子物质比较多，可能是造成其容易结焦的原因。 (3)比较三种不同结构的光电一体化反应管、面-面反应管、线-面反应管对甲苯的降解率和能耗发现，三种管的降解率没有显著的差异，从能耗来看光电管＜面-面管＜＜线-面管。线-面管具有相对较高的能耗。而面-面管，光电管在维持较高降解率的同时极大的降低了能耗。但是光电管存在难清洗难维护的缺点，所以综合看来面-面管是大规模工业应用的很好的选择之一。在外施电压为14400 V，初始浓度为170mg/m3，流速为1.8m/s的条件下，线面管，面-面管和光电管的甲苯降解率分别为77.1％，64.6％和77.1％，对应的能耗分别为338kWh/kg,235 kWh/kg,152 kWh/kg。 (4)对于面-面催化管来说，体系湿度的增加抑制了它的催化效果。低湿度情况下，面-面催化管的甲苯降解率高出面-面管约20.0％，能耗也显著小于面-面管。从降解产物来看，催化管不会产生硝基化合物，副产物的种类和产生量也相对较少，初步看来适合工业推广。在绝对湿度为0.4％，初始浓度为208 mg/m3的条件下，面-面催化管的甲苯降解率高达88.6％，能耗仅为187 kWh/kg。 (5)比较相同初始浓度下排管式反应器和套管式反应器的甲苯降解率和能耗发现，两种类型反应器的降解率差异不大。排管式反应器在能处理大通风量有机污染物的同时，又能维持相对较低的能耗，值得工业推广。另外，排管式反应器降解甲苯的副产物少，副产物含量较低，初步看来能较好的解决套管式反应器结焦严重的问题。在外施电压为10800 V，流速为2m/s，初始浓度为270mg/m3的条件下，套管式反应器和排管式反应器的降解率分别为57.4％和59.0％，对应的能耗分别193 kWh/kg和251 kWh/kg。
甲苯;介质阻挡放电;降解率;结构优化
复旦大学
硕士
环境科学
张仁熙
2014
中文
X701
89
2016-03-01（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）