纳米铂基催化剂的制备与性能研究
纳米材料因其所具备独特的物理性能、化学性能，一直备受广大科研工作者的青睐。到目前为止，关于纳米材料的研究已经取得丰硕的成果，纳米材料已经被广泛的应用到光学传感元件、仿生学、催化以及药物化学等领域。随着近年来对燃料电池研究的兴起，催化剂作为影响燃料电池性能和大规模应用的关键因素之一成为了人们关注的焦点。贵金属铂由于具有其他材料所不具备的高催化活性，常被选做反应催化剂材料。但是贵金属铂催化剂同样有着明显的缺点，即昂贵的成本以及容易发生碳中毒现象。本文通过模板法成功制备得到了纳米Pt-Ru合金催化剂、纳米Pt-Ni合金催化剂以及Pt-Ru合金纳米线催化剂三种材料，分别对三种材料进行性能测试发现，相比较于目前商业化使用的铂黑催化剂，本中得到的三种材料具有更高的电催化活性、更强的抗碳中毒能力以及更低的成本，主要工作如下: 通过使用表面活性剂P123作为软模板，抗坏血酸(AA)还原制备得到了纳米Pt-Ru合金催化剂。通过电化学催化实验研究发现，由于堆积成球型结构的催化剂颗粒大小在3nm左右且催化剂表面具有介孔结构，所以相比较于商业铂黑催化剂具有更大的电催化活性表面积(ECSA);同时由于引入金属Ru与Pt形成了合金结构，从而增加了催化剂抗碳中毒的能力，并且因为价格较低的Ru的引入，使得催化剂材料的成本相对于由纯铂构成的商业铂黑催化剂而言有所下降。 通过选用非离子表面活性剂Brij58作为软模板，利用硼氢化钠在冰浴中还原，成功制备得到了不同含Pt质量分数的纳米Pt-Ni合金催化剂材料。制备得到的合金催化剂颗粒大小在6-8nm的范围，颗粒分布均匀尺寸均一。通过电化学催化实验研究发现，六种不同质量分数的电催化活性面积均明显高于商业铂黑催化剂，同时由于引入了金属材料Ni使得催化剂抗碳中毒的能力得到了增强，并且因为Ni低廉的价格，大大降低了催化剂的成本。同时通过对比六种不同含量的催化剂材料性能发现Pt wt％=50％的样品具有最高的电催化活性表面积42.9m2 g-1，在催化甲醇氧化实验中具有最大的正向扫描峰位电流密度（ECSA标准化后）0.84mA cm-2，较高的正反向扫描峰位电流密度比I以b=1.19。 通过改进的Stober法制备了粒径为30nm的二氧化硅小球，并使用抽滤法将二氧化硅小球填充到孔径为200nm的多孔氧化铝模板中，以此复合结构为模板制备得到了三种不同含铂质量分数的Pt-Ru合金纳米线材料。合成的合金纳米线直径200nm，且均匀分布有大量直径为30nm的孔结构。通过电催化实验发现，三种样品的ECSA均大于商业铂黑催化剂，且具有更强的抗碳中毒能力以及更低的成本。三种样品中，Pt wt％=75％的样品具有最高的ECSA=38.3m2 g-1，最大的正向扫描峰位电流密度（ECSA标准化后）0.52mA cm-2以及高的正反向扫描峰位电流密度比If/Ib=1.57。
纳米材料;铂基催化剂;铂黑催化活性;理化性能;抗碳中毒能力
北京化工大学
硕士
化学工程与技术
徐联宾
2015
中文
TB383;TQ426.81
93
2015-12-29（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）