定-转子反应器中传质过程及纳微颗粒制备的研究
定-转子反应器(Rotor-stator Reactor, RSR)是一种以旋转填充床(Rotating Packed Bed，RPB)为基础发展而来的新型超重力设备，它主要由在径向上交错排布的同心转子环和定子环构成。液体在RSR中高速旋转的转子及静止的定子作用下，被剪切破碎，形成微小的液膜、液丝或者液滴，使得气-液两相湍动程度及气-液两相界面更新速率大大增加，令传质及微观混合过程得以高度强化。因此，RSR在传质控制的化工过程中展现出很强的应用前景。 本论文针对RSR这一新型反应器，进行了流体流动研究及气-液传质过程研究等基础研究，并针对微乳液/乳液体系黏度高、浓度分布不均匀等特点，利用RSR强化传质与混合过程，制得粒径可控、分布窄、负载后催化活性高的催化剂载体。本论文的主要研究内容如下: 1、利用高速摄像系统对于RSR内液体流动形态进行了可视化研究，考察了不同实验条件下如定/转子环层数、转子转速和液体体积流量对于液滴平均直径、液滴速度矢量平均角度和液滴平均速率的影响。实验结果显示，在实验条件下RSR内水液滴平均直径在311-1045μm之间，平均速率在1.73-8.86m·s-1之间;微乳液液滴平均直径在271-775μm之间，平均速率在2.08-7.34m·s-1之间。通过量纲分析法建立了预测液滴平均直径及液滴平均速率的经验关联式，经过验证，液滴平均直径及液滴平均速率的预测值与实验值能较好的吻合，误差不超过15％。 2、利用CO2-NaOH体系对RSR内气-液有效相际传质比表面积（ae）进行了研究，考察了不同实验条件如转子转速、液体体积流量和气体体积流量对于ae的影响。实验结果显示，在实验条件下ae在126.6-211.6m2·m-3之间。通过数据拟合得到了预测ae的经验关联式，经过验证，ae的预测值与实验值能较好的吻合，误差不超过5％。 3、利用NH3-水体系对RSR内气相总体积传质系数(Kya)进行了研究，考察了不同实验条件如转子转速、液体体积流量和气体体积流量对于Kya的影响。实验结果显示，在实验条件下RSR内Kya在47.3-97.5mol·m-3·s-1之间。通过数据拟合得到了预测Kya的经验关联式，经过验证，Kya的预测值与实验值能较好吻合，误差不超过10％。在相同实验条件下，NH3-水体系在RSR中的Kya比在RPB中的Kya高13％，说明RSR对于气膜控制传质过程的强化效果要优于RPB。 4、利用NH3-油包水型（Water-in-oil，W/O）微乳液体系对RSR内Kya进行了研究，考察了微乳液不同含水量对于微乳液密度、黏度和NH3-微乳液体系亨利系数的影响，以及不同实验条件如微乳液含水量、转子转速、液体体积流量和气体体积流量对于Kya的影响。实验结果显示，在实验条件下RSR内Kya在19.5-73.0mol·m-3·s-1之间。在相同实验条件下，NH3-微乳液体系在RSR中的Kya比在填料塔中的Kya高65％，说明RSR对于传质过程的强化效果要优于传统塔器。 5、利用NH3-W/O微乳液体系在RSR中进行了制备纳米Ce0.5Zr0.5O2载体的研究，考察了不同实验条件如制备温度、转子转速、气液体积流量比对于纳米Ce0.5Zr0.5O2载体比表面积及粒径的影响。实验结果显示，在所用实验条件下，最优制备工艺为制备温度为303K，转子转速为800rpm，气液体积流量比为2.7。在该条件下，制得了平均粒径为5nm，粒径分布为4-8nm，比表面积为216m2·g-1的纳米Ce0.5Zr0.5O2载体。利用所得载体负载贵金属得到的Au/Ce0.5Zr0.5O2催化剂具有较高活性，在室温(298K)下即可将CO完全催化转化。 6、利用乳液体系在RSR中进行了制备烯烃聚合用MgCl2球形载体的研究，考察了不同实验条件如转子转速、乳化时间、第三组分的加入和出料管长度对球形载体平均直径及径距的影响。实验结果显示，在转子转速为800rpm，乳化时间为40min，不添加第三组分，出料管长度为1.0m的条件下制备了平均直径在28-138μm范围内可调控，最优径距为1.0，球形度高的MgCl2载体。利用所得载体负载活性组分得到的催化剂在液相本体聚合中活性较高，可以满足制备球形聚丙烯的基本要求。
定转子反应器;强化传质过程;气液两相湍动;微乳液;催化剂载体;催化活性
北京化工大学
博士
化学工程与技术
邵磊
2015
中文
TQ052;TQ021.1
168
2015-12-29（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）