高岭土的改性及其化学发光行为研究
化学发光分析法线性范围宽，分析速度快，仪器设备简单，开发高效催化剂以增敏化学发光反应，建立新体系以拓展其应用范围，是化学发光分析领域当前的研究重点。高岭土是一种来源广泛、绿色无污染的层状粘土材料，常被加工改性后制备各类催化剂、分子筛以及吸附剂等。本课题创新性地将改性高岭土这一粘土材料用作化学发光反应催化剂，建立了改性高岭土-过氧亚硝酸-钙黄绿素化学发光新体系。本文主要研究改性高岭土对化学发光体系发光强度的影响，考察改性高岭土化学发光体系的行为规律及反应机理，成功实现对环境样品中钙黄绿素的快速灵敏测定，不仅拓展了高岭土材料新的应用领域，而且建立了新的具有应用潜力的化学发光体系。 1、开发了一种新型高效的化学发光反应催化剂改性高岭土。改性高岭土对过氧亚硝酸-钙黄绿索体系化学发光信号增敏达20倍以上。通过X射线衍射、高分辨率透射电镜、能谱仪、化学发光光谱、荧光性能，自由基清除剂实验等表征，考察了改性高岭土催化过氧亚硝酸-钙黄绿素化学发光体系的机理。经过研究确认，体系中钙黄绿素为发光体，过氧亚硝酸为能量供体，改性高岭土为催化剂。改性高岭土的催化作用，一方面源于其大比表面积起到富集浓缩发光试剂的作用，有利于化学反应正向进行;另一方面，改性高岭土中莫来石和P型分子筛表面丰富的氧空位提高了大量的反应活性位点，有利于电子云的流动，提高了化学发光能量共振转移效率;另外，改性高岭土使得钙黄绿素发光分子共平面化程度增强，共轭效应增大，荧光量子产率有所提高，发光强度更强。 2、成功地将改性高岭土-过氧亚硝酸-钙黄绿素新型化学发光体系用于环境水样中钙黄绿素的测定。通过一系列优化实验，确定了最佳的高岭土改性条件和化学发光分析条件。本体系检测钙黄绿素的线性范围0.075～100μM，线性相关系数0.9995，检出限为1×10-8 mol·L-1(S/N=3)。该方法具有选择性好、灵敏度高、准确快速等优点，可以用于实际环境样品中钙黄绿素的测量。
高岭土;化学发光行为;改性条件;催化剂
北京化工大学
硕士
化学
王志华
2015
中文
TQ426.6
94
2015-12-29（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）