干胶转化法制备多级结构水滑石及其水处理性能研究
多级结构无机功能材料能够更好利用其结构单元的性质，提高其应用性能。水滑石(LDH)是一种层状双金属氢氧化物材料，其应用范围十分广泛，主要包括吸附、催化、离子交换、阻燃剂、药物缓释等。目前多级结构水滑石的构筑方法主要采用软硬模板法，存在着模板去除过程易破坏自身结构、污染环境、操作繁琐等问题。因而创制新型的操作简单且绿色环保的多级结构水滑石组装方法具有较为重要的研究意义。 论文尝试采用干胶转化法(dry gel conversion)，在不借助外加软硬模板物质的情况下制备了多级结构LDH组装体。表征研究了多级结构LDH的形貌、结构及织构特性，探讨了多级结构LDH的组装过程机制，并考察了几个影响多级结构LDH形成的因素，最后将其用作水处理吸附剂材料，研究了其对重金属离子Cr(Ⅵ)和有机染料亚甲基蓝MB的吸附性能。取得的主要研究结果如下: (1)首先采用冷冻干燥技术制备了块状的无定形氢氧化铝胶体(AAH)，然后将此铝前体和无水硫酸镁混合均匀后悬置于不锈钢反应釜聚四氟乙烯内衬容器的中间，以与容器底部的氨水溶液相分离，在一定的反应温度下制备了具有多级结构的硫酸根离子插层的MgAl-LDH组装体。表征研究了多级结构LDH的形貌、结构及织构特性。发现，LDH晶片取向排列组装成单层的二维水滑石组装体，其取向性为LDH粒子的ab晶面为其组装体的表面法线方向，此单层二维LDH组装体再经层层堆叠构成三维多级结构LDH自支撑体颗粒。与传统沉淀法制备的LDH粉体样品相比，该三维多级结构LDH颗粒具有100-200 nm范围内的大孔和3.9nm的介孔孔道结构，比表面积和孔容明显增大。 (2)论文对多级结构LDH的形成过程及合成影响因素进行了研究。在反应温度和压力下产生的水蒸气和氨气吸附凝聚于AAH前体的表面形成一薄层水膜，在此水膜内，AAH前体和硫酸镁发生水解，继而生成LDH晶核。推测Al前体和镁盐的不断溶解和分解给LDH晶核的生长提供了“养分”，而水膜的“限域”作用降低了LDH晶核的自由活动程度，使其不能像在水溶液合成体系中那样自由扩散，由此使得LDH晶片相互连接形成网状结构。继续晶化生长则形成多级结构LDH组装体。研究发现，AAH前体为多级结构LDH颗粒的组装提供了“自牺牲”模板。水量、碱种类及碱量等因素主要影响晶化反应体系的pH值，从而影响最终产物的晶相、组成及形貌。 (3)论文将多级结构LDH粒子用作水处理吸附剂材料，研究了其对重金属离子Cr(Ⅵ)和有机染料亚甲基蓝MB的吸附性能。与传统沉淀法制备的LDH粉体样品相比，多级结构LDH对Cr(Ⅵ)和MB均显示出较高的吸附性能。
多级结构;水滑石;干胶转化法;水处理性能
北京化工大学
硕士
化学
张法智
2015
中文
O611.3;TB34
89
2015-12-29（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）