高容量锂离子电池硅碳复合负极材料的制备与性能
本文以纳米硅为硅源，结合碳材料优异的导电、体积稳定性制备Si/C复合材料，研究了不同碳材料和硅复合后形成负极材料的性能。 首先采用Hummers法制备膨胀氧化石墨烯，然后通过高温热解还原制备所需的石墨烯，此后与纳米硅复合。采用SEM、TEM、XRD、Raman等多种测试手段对制备的负极活性材料进行了微观结构和微观形貌的表征。系统研究了硅与石墨烯不同质量比例条件下，锂离子电池的循环性能，研究结果表明，以65％纳米硅颗粒和35％石墨烯为负极材料的电池具有最优的循环性能:首次放电容量达到1219 mAh/g。经过100次循环后，可逆容量为850 mAh/g，容量保持率为69.7％。即使在1000 mA/g的大电流下循环，电极的可逆容量依然在600 mAh/g以上。电化学测试显示出，纳米硅/石墨烯复合材料的内电阻特别低，电化学性能要远远好于纳米Si。这来自于硅与石墨烯的协同效应，石墨烯层可分隔硅颗粒，防止其团聚失效，并且柔韧的石墨烯层可有效吸收应力，减缓硅的体积效应，其三维导电网络结构可以大大改善纳米硅粒子的电接触，维持负极材料在充放电过程中结构稳定。 以纳米硅为硅源、PEG为碳前驱体，在F127为模板剂条件下固化成型，然后通过高温裂解法制备了壳核结构纳米碳/硅复合材料。研究了纳米硅、碳不同质量比例条件下，微观结构的变化。研究结果表明，其循环性能明显优于高温裂解碳材料和纯硅材料。热解碳具有优异的电导率，原位生成并包覆在硅颗粒表面，结合稳定，可以有效地形成导电网络，并缓冲硅基复合材料在嵌脱锂过程中的体积变化，改善其循环性能。壳核结构纳米硅/碳复合材料，在100 mA/g电流条件下，100次循环后可逆容量仍可保持在1100 mAh/g，库伦效率高达99.2％。在1200 mA/g电流条件下，100次循环后电泡可逆容量保持在343 mAh/g，库伦效率为99.4％，表现出了非常优异的循环稳定性。
锂离子电池;负极材料;纳米硅;石墨烯;硅碳复合;循环稳定性
北京化工大学
硕士
材料科学与工程
张学军
2015
中文
TM912.9;TB383;TB332
89
2015-12-29（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）