LDH/C复合材料负载贵金属催化剂制备及其催化性能研究
负载型贵金属纳米催化剂由于其优异的活性和选择性被广泛应用于石油加工及精细化学品合成。通过优化贵金属纳米催化剂载体的组成和形貌，可以提高催化剂活性组分的分散程度及其与活性组分间的相互作用，进而提高负载型贵金属催化剂的催化性能。因此，本论文的研究工作主要集中在将不同种层状复合金属氢氧化物(LDHs)与碳纳米材料复合，从而制备担载贵金属纳米颗粒的新型载体，使得制备出的复合载体在兼具两种材料特点的同时还存在两种材料间的相互作用，从而获得系列新型、高效的负载型贵金属催化剂。 本论文首先将还原氧化石墨烯(RGO)与NiAl-LDH复合制备NiAl-LDH/RGO复合纳米材料，并将其作为贵金属Au催化剂的载体，以苯甲醇选择性氧化作为探针反应，考察Au/NiAl-LDH/RGO催化剂的催化氧化性能。实验结果表明，NiAl-LDH/RGO复合载体中RGO表面的含氧官能团和缺陷位可以促进活性组分的小尺寸分布并抑制其团聚，而NiAl-LDH的引入则可增强活性组分与载体间的相互作用，从而提高催化剂的活性和选择性。此外，NiAl-LDH/RGO复合载体在兼具两种单一载体优点的同时，RGO表面生长的NiAl-LDH纳米片还可以抑制RGO片层的堆叠团聚，从而提高催化剂的稳定性。进一步研究发现，Au/NiAl-LDH/RGO催化剂在苯甲醇选择性氧化反应中的催化活性分别是Au/RGO和Au/NiAl-LDH催化剂的9.8倍和1.2倍，同时Au/NiAl-LDH/RGO催化剂还表现出较好的选择性和稳定性。 多级结构纳米材料因具有结构可调、性质多样化等特点，在催化、吸附、生物技术以及能源再生等领域有着广泛的应用。本文选用胶质碳纳米球(CNS)作为模板，采用共沉淀法在其表面沉积不同种类LDHs，获得系列球形LDH@CNS多级结构复合材料，并将其作为Pd基催化剂载体。为研究多级结构载体效应对催化性能的影响，本文对比了不同种Pd/LDH@CNS多级结构载体催化剂与普通片状LDH载体催化剂在苯甲醇选择性氧化反应中的催化性能。实验结果表明，球形CoAl-LDH@CNS复合材料载体Pd催化剂的苯甲醇转化率比Pd/CoAl-LDH普通片状载体催化剂高13.1％，活性的提高主要归因于LDH@CNS多级结构载体表面交错生长的水滑石纳米片能够暴露出更多与Pd颗粒接触的碱性位。为了进一步考察新型多级结构催化剂的普适性，将Pd/LDH@CNS催化剂应用于乙炔选择性加氢反应，表现出良好的催化活性和选择性。由此可以看出，LDH@CNS复合材料负载的新型Pd基催化剂在液相氧化和气相加氢反应中均具有良好的催化性能。
贵金属催化剂;碳材料;载体效应;复合材料;纳米颗粒
北京化工大学
硕士
化学
李殿卿
2015
中文
O643.36;TB383
88
2015-12-29（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）