低温下甲醇改性溶剂吸收二氧化碳的研究
工业生产中，常常需要将合成气，天然气或者燃料气等物流中的CO2有效地脱除。本文针对物理吸收法中甲醇吸收CO2进行了改性，分别采用离子液体[OMIM][Tf2N]和ZIF-8对其改性，研究了体系CO2-甲醇-[OMIM][Tf2N]和CO2-甲醇-ZIF-8的相平衡。 收集了文献中甲醇吸收CO2的实验数据，拟合出CO2与甲醇和CO2与离子液体基团的UNIFAC相互作用参数。测定了273.2 K、258.2 K、243.2K和228.2 K时，0-3.5 MPa下，二元体系CO2(1)+甲醇(2)，CO2(1)+[OMIM][Tf2N](3)以及三元体系CO2(1)+甲醇(2)+[OMIMI[Tf2N](3)(w3=0.20，0.50，0.80)的气液相平衡数据。结果表明，在低温(273.2 K以下)条件下，UNIFAC对于纯甲醇、纯离子液体和甲醇与离子液体混合物中CO2的溶解度都能够很好地进行预测，并且CO2的溶解度随着温度的降低，压力的升高而增大，并且遵循以下规律:xw3=0.00＜xw3=0.20＜xw3=0.50＜xw3=0.80＜xw3=1.00，亨利常数则呈现相反的规律。本文采用Aspen plus软件模拟了CO2的吸收分离过程，结果表明[OMIM][Tf2N]的加入不仅降低了甲醇的夹带量，同时也降低了能量的消耗。 用GCMC方法计算得到了ZIF-8材料吸附CO2的吸附等温线，将本实验中的模拟计算值和文献中的实验值进行了对比，证明了模拟结果真实可靠。本文主要研究了批量合成ZIF-8的方法。在文献基础上，进行适当放大并成功地进行了ZIF-8的批量合成。测定了273.2 K，258.2 K和243.2K时，0-3.5 MPa下，二元体系CO2(1)+甲醇(2)以及三元体系CO2(1)+甲醇(2)+ZIF-8(3)(w3=0.05，0.10，0.15)的气液相平衡数据。分别采用UNIFAC模型和GCMC方法对CO2在纯甲醇中的吸收数据和ZIF-8中吸附数据进行预测。并用二者构成的杠杆规则预测甲醇和ZIF-8混合物中的溶解度数据。实验证明，杠杆规则能够用来预测吸附吸收过程中气体溶解平衡。低压下ZIF-8的加入能增加CO2的溶解度，但高压下，增加趋势不明显。混合溶剂可以明显的降低甲醇的气相挥发量。原则上，使用ZIF-8和甲醇的混合物代替传统溶剂比较容易在工业上实现。
甲醇;离子液体;气液相平衡;二氧化碳
北京化工大学
硕士
化学工程与技术
雷志刚
2015
中文
O642.42
86
2015-12-29（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）