具有MOFs壳层磁性催化材料的制备及性能研究
MOFs相对于其它多孔材料具有很多特性，它的易调控的孔结构和高地吸附能力，在催化、气体吸附、分离、存储和分子传感器等方面含有广阔的发展前景。MOFs作为非均相的催化剂有很大的发展前景，特别是将MOFs材料和磁性载体相结合所制得的复合磁性材料MOFs@SiO2@Fe3O4。这种复合材料不仅保持在磁场下便于回收分离的特性，而且其特有的核-壳构型延伸催化材料表面积，因此在非均相反应范畴受到广泛关注。MOFs材料有很多种，其中MOFs材料的典型象征之一就是MILs类别。 本论文采用溶剂热方法制得MIL-53(Al)。同时Fe3O4用溶剂热地办法制备，于Fe3O4的外表面包裹了SiO2壳层，紧接着，将MIL-53(Al)紧裹在SiO2@Fe3O4地外表面合成了一系列具有不同包覆量的MIL-53(Al)@SiO2@Fe3O4(15.5％ MIL-53(Al)@SiO2@Fe3O4,27.3％MIL-53(Al)@SiO2@Fe3O4,38.8％ MIL-53(Al)@SiO2@Fe3O4,49.9％MIL-53(Al)@SiO2@Fe3O4)。使用FI-IR、XRD、SEM等来表征实验制备这两种材料结构。通过各种不同底物的Friedel-Craft反应探究了不同条件与催化性能的关系。得到的结果如下: 实验合成MIL-53(Al)为纯MIL-53(Al)，其中在催化剂MIL-53(Al)的用量为1∶0.06(n1∶ncatalyst)，吲哚4 mmol，苯甲酰氯12 mmol，二氯甲烷为溶剂下室温反应8小时，吲哚的转化率可达97.1％，最终产物3-乙酰选择性是81.1％，且MIL-53(Al)在重复使用5次之后，仍然表现出较可观催化活性，其在保持其催化活性基础上能很好进行重复使用。 实验所合成地复合型磁催化材料MIL-53(Al)@SiO2@Fe3O4表现出较大地比表面积、超顺磁性。相对于纯MIL-53(Al)，在保持其较高催化效果基础之上能很好的进行回收重复使用。其中在催化剂MIL-53(Al)@SiO2@Fe3O4的用量为1∶0.037(n1∶ ncatalyst)，2-甲基吲哚4mmol，苯甲酰氯12 mmol，二氯甲烷为溶剂下室温反应8小时，吲哚的转化率可达98.3％，3-乙酰基吲哚的选择性为81.1％，且MIL-53(Al)@SiO2@Fe3O4在重复使用5次之后仍有非常好的催化活性，且相对于纯的MIL-53(Al)而言在反应的转化率、选择性、产率、回收率等方面都有更好的催化活性。 复合型材料MIL-53(Al)@SiO2@Fe3O4对甲苯和氯化苄F-C烷基化表现出较高催化活性。其中在催化剂38.8％ MIL-53(Al)@SiO2@Fe3O4的用量为1∶0.03(n1∶n。atalyst)，在55℃持续6小时，甲苯转化率96.8％，相应对位体产物选择性60.9％、产率95.9％。同时，负有核-壳材料再利用5回之后，甲苯转化率仍然高达91.2％，对位异构体产物的选择性和产率分别为60.4％,88.1％。
金属-有机骨架;磁性催化材料;溶剂热;多孔材料
北京化工大学
硕士
化学工程与技术
季生福
2015
中文
O643.36;TB383
106
2015-12-29（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）