含稀土金属-有机骨架材料的合成及性能研究
金属有机骨架材料(MOFs)是通过金属和有机配体的自组装形成的一类新型材料，具有纳米孔道结构规整，比表面积较大，孔容较大，孔隙率比较高且可调，固体密度很低等等优点，在气体分离与储存领域、催化领域、荧光领域、磁学领域、传感器领域、液相分离领域、药物传输领域、膜分离领域等都得到了广泛的应用。尤其使用MOFs材料作为非均相催化剂或者作为活性催化物质的载体在近一段时间引起的普遍的关注，逐渐成为研究的热点问题。 以稀土铕为金属离子，1，3，5-均苯三甲酸(H3BTC)为配体，在水热条件下合成了铕金属-有机骨架(Eu-MOF)材料。以噻吩/正辛烷作为含硫化合物模型油品，考察了吸附时间、吸附温度、不同液时空速等吸附条件对Eu-MOF吸附性能的影响，研究了Eu-MOF吸附噻吩的吸附等温线和吸附动力学。结果表明:Eu-MOF具有很好的静态和动态吸附噻吩性能，在吸附温度30℃、吸附时间240min、剂油比为1∶100时，Eu-MOF的平衡吸附量为24.59 mgS/g，拟二级动力学方程能很好的描述噻吩在Eu-MOF上的吸附过程。 以稀土钇为金属离子，1，3，5-均苯三甲酸(H3BTC)为配体，在水热条件下合成了钇金属-有机骨架(Y-MOF)材料。以噻吩/正辛烷作为含硫化合物模型油品，考察了吸附时间、吸附温度、不同液时空速等吸附条件对Y-MOF吸附性能的影响，研究了Y-MOF吸附噻吩的吸附等温线和吸附动力学。结果表明:Y-MOF具有很好的静态和动态吸附噻吩性能，在吸附温度30℃、吸附时间60 min、剂油比为1∶100时，Y-MOF的平衡吸附量为30.67 mg(S)/g，拟二级动力学方程能很好的描述噻吩在Y-MOF上的吸附过程，吸附动力学方程为dqt/dt=0.007(31.97-qt)2。在液时空速为1.0 h-1-1.8 h-1范围内，Y-MOF对噻吩吸附脱除的穿透硫容为2.21％～1.80％。 用所合成的Y-MOF催化迈克尔加成反应，探究Y-MOF的催化活性。实验系统地考察了反应时间、反应温度、催化剂用量和底物摩尔比以及催化剂的重复使用次数对反应的影响，结果表明，在最优的反应条件下，即反应时间为4h，反应温度为80℃，两反应物物质量的比例为n（丙烯酸甲酯）∶n（苯胺)=1∶2，催化剂Y-MOF用量和反应物苯胺用量之比为1∶10，苯胺与丙烯酸甲酯能以88％的高产率地合成β-氨基酯，Y-MOF催化剂经过催化剂再生可重复使用至少5次。
金属-有机骨架材料;稀土金属;吸附脱硫;有机配体;自组装;催化剂
北京化工大学
硕士
化学工程与技术
季生福
2015
中文
O641.4;O643.36
102
2015-12-29（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）