辣根过氧化物酶在多壁碳纳米管/堇青石复合载体上的固定化及含油污水处理
固定化酶技术不仅得以使酶能够在使用时得到循环再生，还能够有效提高其各项稳定性。本文中，一种新颖的多壁碳纳米管(MWCNT)/堇青石复合载体被精心设计并制备成功。通过MWCNT与氨基基团间强相互作用力引发的自组装过程，MWCNT被成功地负载于经过硅烷偶联剂N-β-aminoethyl-γ-aminopropyl-trimethoxysilane(AEAPTS)氨基化后的堇青石基体上。甚至通过重复制备，MWCNT在超声的高频振荡作用下还会进入堇青石主体的内部，在堇青石内部孔径中富集。MWCNT的这种成功负载有效地提高了复合载体的比表面积。通过实验分析，该复合载体的最佳制备工艺为:AEAPTS用量8-wt％、pH3.5、温度50℃、MWCNT用量0.5-wt％、150℃真空干燥以及对负载干燥过程重复操作3次。最佳制备条件下得到的复合载体的BET测试结果显示其比表面积可达28.813m2/g，比纯堇青石高30.80％。 通过吸附固定过程，辣根过氧化物酶(HRP)被成功的固载于复合载体上。并且由于负载在复合载体上的MWCNT有效的增加了新的固定化HRP结合位点，固定化HRP的活性会随着复合载体比表面积的增大而上升。通过分析，HRP在复合载体上的最佳固定化工艺为:温度4℃、游离HRP浓度0.15mg/mL、pH6.5以及固定化时间48h。在该条件下制备的固定化HRP活性可达1643.1U/g，每克复合载体上的酶负载量达1.34mg。该固定化结果要远高于单纯使用堇青石基体。固定化HRP的贮藏稳定性、热稳定性、催化稳定性以及酸碱稳定性均优于游离酶。10次重复操作后，固定化HRP仍保持57.87％的酶活性。以上优秀性质均可以归结为复合载体中MWCNT对HRP的保护作用。 将该固定化HRP用于模拟含油污水的处理，可以得到良好的处理效果。通过分析，较为适宜的处理条件为:温度30℃、pH7.0、H2O2浓度832.5mg/L、PEG浓度100mg/L以及催化时间2h。在此条件下，仅0.1g固定化HRP即可去除10mL模拟污水中70％以上的柴油污染物。 基于MWCNT/堇青石复合载体良好的比表面积及吸附性、良好的固定化酶性质以及较好的柴油去除率，MWCNT/堇青石复合载体的优秀之处得以证实。这种设计思路及其原理对于制备酶固定化复合载体提供了较为新颖的道路。
多壁碳纳米管;堇青石;复合载体;辣根过氧化物酶;含油污水处理;固定化
北京化工大学
硕士
化学工程与技术
刘伟
2015
中文
X793
99
2015-12-29（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）