电场作用对储氢材料吸附氢气的影响
当今能源危机和环境污染是世界各国共同面临的问题，在这一背景下，氢气以储量大、热值高、效率高、清洁无污染等优点成为了备受关注的新型能量载体。然而到目前为止，人们还没有找到能够高效大量储存氢气的存储剂，并且氢气安全输送技术也还没有得到很好的解决，因此尚未实现氢气的广泛应用。尽管科研人员开发出了大量用于氢气储存的材料和设备，但效果都不理想。 活性炭和金属有机框架(MOF)材料都是具有极高的比表面积的多孔材料，一直以来被认为十分适合用作氢气存储。但它们与氢气的反应都是典型的物理吸附，彼此之间仅依靠微弱的范德华力结合，吸附能力十分有限。本论文以活性炭和MOF为主要吸附材料，在外加电场的作用下研究了电场对多孔固体吸附材料储氢性能的影响。研究结果表明，外加电场可以有效提高多孔固体吸附材料储氢量。 实验首先考察了活性炭添加介电材料，即活性炭颗粒被介电层分离的情况下，电场作用对氢气吸附的影响。以添加TiO2的活性炭作为研究对象，在无外加电场和外加电场存在条件下，分别对TiO2/碳材料的氢气吸附能力进行测量。结果显示，在外加电场作用下，吸附能力随所合成吸附剂中TiO2纳米颗粒含量增加而提高。不同电场对TiO2/碳材料氢气吸附能力影响的实验结果显示，所合成的TiO2/碳体系的氢气吸附能力随着电场强度的增加呈现出先增大再减小的趋势。3000 V电压下检测到的漏电电流很好的证明了氢气的离子化现象。 实验中还通过异相成核反应将碳沉积在活性炭上合成了MOF/碳样品，其介电常数随样品中活性炭含量提高而增大。在选择压电材料作为吸附体系中电荷来源对MOF/碳样品进行氢气吸附测量实验中发现，PMN-PT所产生的电荷对吸附影响效果明显。在含碳22％的样品中，氢气吸附量在8 MPa压力下达到0.259％，比无电场条件下提高了31.5％。采用直接加电的方法，通过改变电压考察不同强度电场对MOF/碳样品吸附能力的影响。结果显示，氢气吸附量随电场强度增强而增大，在2000 V达到最大。循环氢气吸附试验证明外加电场的这种增强作用是完全可逆的，在同等条件下可迅速稳定的释放出所储存的氢气。 实验还分别对其他介电材料（MgO，ZnO和BaTiO3）与活性炭所合成的吸附剂在电场作用下对氢气的吸附能力进行了测试。在外加电场存在和无外加电场情况下，对添加MgO和ZnO的活性炭样品分别进行氢气吸附测试实验发现，吸附量并没有明显变化。在对添加高介电常数BaTiO3的活性炭样品进行氢气吸附测量时观察到，电场作用下吸附量有所提高。 通过密度泛函计算氢气与带电TiO2分子之间的相互作用，以及电场作用下氢气分别与TiO2分子，C24H12，掺杂TiO2的C24H12，MOF/碳各吸附体系之间分别相互作用情况。计算模拟结果与实验观察到的结果一致，进一步证明了电场对氢气与吸附材料相互作用的影响。
储氢材料;电场作用;吸附机制;活性炭;漏电电流
东北大学
博士
冶金物理化学
翟玉春;Jiann-yang Hwang
2015
中文
TB34;TB303
123
2015-12-03（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）