改性β沸石催化剂上合成2-乙基蒽醌
2-乙基蒽醌(2-EAQ)主要用于生产双氧水、染料中间体涂料等物质。随着国内双氧水用量的急剧增加，2-EAQ的需求量也迅速增大。传统的2-EAQ的生产方法包含两步，第二步以发烟H2SO4或者浓H2SO4为催化剂使反应物2-（4'-乙基苯甲酰基）苯甲酸(BE酸)脱水来合成2-EAQ，这种方法会产生大量废酸，不仅腐蚀设备还会污染环境。 本论文以β沸石为催化剂，利用不同溶液对H-β沸石催化剂进行改性，改性后催化活性最佳的催化剂可使BE酸的转化率达到98.5％，2-EAQ的选择性达到98.9％。从而为2-乙基蒽醌的生产开辟了一条全新的环境友好的绿色工艺。通过研究得到如下结论: 1.催化剂小晶粒无序堆积可导致晶粒间形成大量孔隙。由于孔隙的存在，能够解决由于微孔孔道结构的制约而导致分子扩散受到限制的问题，从而提高催化剂的催化活性。 2.利用硼酸溶液改性H-β催化剂，改性后的沸石样品弱酸酸量增大、酸性变强。与H-β催化剂相比，改性后的沸石样品催化活性降低，表明沸石样品的弱酸中心并不是该反应所需的活性中心。 3.由于碱处理的作用，沸石分子筛的孔道结构中引入了介孔，样品的孔程变短，使反应物更容易接触活性中心、生成物更容易扩散出分子筛孔道，从而提高了催化剂的催化活性。 4.碱处理后再用柠檬酸改性，可以获得比碱处理样品更大的介孔比表面积和介孔孔容，同时样品的酸量减小，表明当沸石孔道结构中存在介孔时，适宜的酸性质对沸石催化剂的催化活性有较大的影响。 5.改变复合改性顺序，也可以在沸石分子筛的孔道结构中引入介孔，对沸石的酸性质有较大的影响，对反应不利。 6.催化剂多次重复后催化活性迅速下降，利用甲醇或者乙醇将失活催化剂进行洗涤并焙烧后，催化剂的催化活性基本可以恢复。
β沸石催化剂;2-乙基蒽醌;催化活性;改性机理
大连理工大学
硕士
工业催化
刘民
2015
中文
TQ241
80
2015-11-02（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）