气溶胶辅助水热合成Beta分子筛及其苯/丙烯烷基化反应性能研究
本论文利用气溶胶辅助水热合成方法成功合成出了Beta分子筛，对该方法的合成条件进行了探索，并利用XRD、SEM、XRF、N2物理吸附和NH3-TPD等多种表征技术对合成分子筛的结构进行了表征。在此基础上，对气溶胶辅助水热方法以及传统水热方法合成出的Beta分子筛的酸性特征以及孔道结构特征进行了分析，并进一步对其催化性能进行了评价。 为探索气溶胶辅助水热合成方法的最优条件，在投料SiO2/Al2O3为50的情况下，分别通过改变模板剂的用量、晶化时间以及晶化温度系统研究了合成条件对最终产物相对结晶度的影响。实验结果显示，当投料SiO2/Al2O3为50时，最佳合成条件为:TEAOH/SiO2=0.15，Time=72h，T=135℃。将最佳合成条件下利用气溶胶辅助水热方法合成出的Beta分子筛与传统水热方法合成的Beta分子筛样品进行对比，发现气溶胶辅助水热合成方法可以在有效降低模板剂用量的情况下保证产品的相对结晶度，并且能够大幅度的提高单釜收率。 此外，在相同的合成条件下进行了投料硅铝比的调变，结果显示当SiO2/Al2O3为30的时候产品相对结晶度不高，而SiO2/Al2O3为50和80的产品都有较高的相对结晶度，其中后者颗粒度更小但是存在粒子聚集的情况。最终产物硅铝比均小于理论硅铝比，存在硅源流失现象。 之后将传统水热合成的Beta分子筛和利用气溶胶辅助水热合成的不同投料硅铝比的Beta分子筛分别用于苯/丙烯烷基化反应。反应结果显示，在投料硅铝比相同的条件下，相较于传统水热合成的Beta分子筛，气溶胶辅助水热方法得到的样品具有更高的反应转化率，且选择性相当。 另外，不同的投料硅铝比对Beta分子筛产品的催化性能也存在较大的影响，对于气溶胶辅助水热方法合成出的Beta分子筛，较高的硅铝比更有利于微孔结构的生成，适当降低硅铝比则能在抬高酸量的基础上得到更多的介孔结构，从而改善分子筛的扩散性质。
Beta分子筛;催化性能;气溶胶;水热合成;烷基化;结构表征
大连理工大学
硕士
工业催化
熊光
2015
中文
TQ426
62
2015-11-02（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）