石墨烯/镁铝双金属氧化物纳米复合材料的开发及对水中铬离子去除性能研究
本文采用尿素辅助一步水热法制备了石墨烯/镁铝层状双金属氢氧化物(G-MgAl-LDHs)纳米复合材料，氮气保护高温煅烧后得其煅烧产物石墨烯/镁铝双金属氧化物(G-MgAl-LDO)纳米复合材料。并进行了X-射线衍射(XRD)、X-射线光电子能谱(XPS)、扫描电子显微镜(SEM)、高倍透射电子显微镜(HRTEM)和能量色散X-射线光谱(EDX)等微观结构表征。结果表明:成功制备出G-MgAl-LDHs纳米复合材料，形成了层状双金属氢氧化物(LDHs)纳米片与石墨烯薄片一层一层交叉分布(layer-by-layer)的结构;水热过程中，尿素不仅能提供碱性环境，而且能有效还原氧化石墨烯(GO)。煅烧后的产物G-MgAl-LDO纳米复合材料的层状结构被破坏，而吸附Cr(Ⅵ)离子后由于LDHs结构记忆效应可以部分恢复层状结构。 研究了煅烧产物G-MgAl-LDO纳米复合材料对水体中Cr(Ⅵ)离子的吸附性能，并考查了Mg/Al、煅烧温度、溶液PH值和Cr(Ⅵ)离子初始浓度等因素对吸附效果的影响。结果表明:在Mg/Al为2，煅烧温度为500℃，溶液pH为2.00且Cr(Ⅵ)离子初始浓度为250mg/L的优化条件下，G-MgAl-LDO纳米复合材料对Cr(Ⅵ)离子吸附量高达172.55mg/g且用量仅为1.0g/L，是目前已知报道中对水体中Cr(Ⅵ)离子单位吸附量最大材料。 吸附热力学和动力学研究结果表明:G-MgAl-LDO纳米复合材料对Cr(Ⅵ)离子的吸附更符合Freundlich等温方程式和拟二级动力学方程;在293.13K～313.15K温度范围内，△G0在-4.17～-5.64KJ/mol之间，表明G-MgAl-LDO纳米复合材料对Cr(Ⅵ)离子吸附是自发过程;Cr(Ⅵ)离子在G-MgAl-LDO纳米复合材料上的吸附焓变△H0为+16.94KJ/mol，是吸热过程，因此随着吸附温度的升高，吸附量逐渐增大;G-MgAl-LDO纳米复合材料吸附铬(Ⅵ)离子的熵变为+71.58 J/(mol·K)，是熵增过程。G-MgAl-LDO纳米复合材料对Cr(Ⅵ)离子吸附热力学和动力学表明其吸附机理为:LDHs结构记忆效应为主的化学吸附和石墨烯表面吸附为主的物理吸附的协同作用。 吸附再生可行性探讨表明:G-MgAl-LDO纳米复合材料经过6次吸附-解吸后，对Cr(Ⅵ)离子去除率仍高达87.6％，仅下降7.4％，在实际水处理应用中具有潜在的价值。
石墨烯;双金属氧化物;纳米复合材料;水处理;铬离子;去除性能
重庆交通大学
硕士
材料科学与工程；材料物理与化学
袁小亚
2015
中文
TB383;TB332
62
2015-11-02（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）