羟基萘甲酸与含N杂环超分子化合物的结构表征及自组装研究
超分子化合物由于其优良的分子设计和剪裁性及其在催化、磁性、药物、非线性光学等方面潜在的应用价值已经引起了人们的广泛关注，尤其是在近几十年里，国际上已有越来越多的化学家和材料学家开始致力于这方面的研究。随着超分子化学的发展，有机羧酸，尤其是芳香羧酸由于其配位模式的多样性，使其在超分子自组装以及配位聚合物方面已有了大量的研究与报道。本论文采用四种羟基萘甲酸作为主配体和一些典型的含N杂环类配体在室温下采用常规溶液法合成了20个结构新颖的超分子化合物，并运用单晶X-射线衍射、红外光谱、元素分析和热重分析对其进行了结构表征和性质测试。本论文共分为五章:第一章简要介绍了超分子化学的一些基本概念、原理以及研究方法等，概述了超分子化学的研究现状和前景。 第二章采用室温溶剂挥发法，合成了7个以2-羟基-6-萘甲酸作为主配体，以1，4-二（1-咪唑基）丁烷(L1)、1，4-（二亚甲基苯）二咪唑(L2)、1-苯基哌嗪、2-氨基-4-羟基-6-甲基嘧啶、4，4-联吡啶、5，5-二甲基-2，2-联吡啶、2-氨基-4，6-二甲基嘧啶为第二配体的多维超分子化合物1-7: (1)[(C10H16N42+)0.5·(C11H7O3-)] (2)[(C14H18N42+)0.5·(C11H7O3-)] (3)[(C10H15N2+)·(C11H7O3-)·H2O] (4)[(C5H8N3O+)·(C11H7O3-)·(C5H7N3O)·H2O] (5)[(C10H8N2)0.5·(C11H8O3)] (6)[(C12H12N2)·(C11H8N3)·H2O] (7)[(C6H10N3+)·(C11H7O3-)·(C11H8O3)·H2O] 通过改变主配体和辅助配体的摩尔比、溶剂及混合溶剂比例，实现了超分子化合物结构的多样性，并对其进行了结构表征和性质测试，讨论了各种非共价键的作用及多种典型超分子合成子对结构的影响。 第三章以2-羟基-3-萘甲酸为主配体，选用3-羟基吡啶、2-氨基-4，6-二甲氧基嘧啶、2-氨基-4，6-二甲基嘧啶、1-苯基哌嗪、环己胺、二环己胺、1，10-菲啰啉作为含氮构筑模块，用同样方法合成了7个新颖的超分子化合物: (8)[(C5H6NO+)·(C11H7O3-)] (9)[(C6H10N3O2+)·(C11H7O3-)] (10)[(C6H10N3+)·(C11H7O3-)] (11)[(C10H15N2+)·(C11H7O3-)] (12)[(C6H14N+)·(C11H7O3-)] (13)[(C12H24N+)·(C11H7O3-)] (14)[(C12H9N2+)·(C11H7O3-)·(C11H8O3)] 通过单晶X-射线衍射测定了其晶体结构，并进一步对其进行了各种理化分析，如元素分析、红外光谱、热重分析等。主要讨论了包括氢键和芳香堆积作用在内的分子间弱作用力对构筑超分子多维网络结构的影响。 第四章以1-羟基-2-萘甲酸作为羧酸类配体，分别与四甲基吡嗪、1，10-菲啰啉、L2在室温下反应得到三个新颖的三维超分子共晶15-17: (15)[(C8H12N2)0.5·(C11H8O3)] (16)[(C12H9N2+)·(C11H7O3-)·(C11H8O3)] (17)[(C14H14N4)0.5·(C11H8O3)] 通过单晶X-射线衍射对这些化合物的晶体结构进行了测定和解析，并研究了各种非共价键对晶体结构的的影响。 第五章利用室温条件下的常规溶剂法，选用2-羟基-1-萘甲酸为主要有机配体，分别与2-氨基-4-羟基-6-甲基嘧啶、2-氨基-4，6-二甲基嘧啶、L1反应合成了三个新颖的三维超分子盐18-20，并对各化合物进行了表征: (18)[(C5H8N3O+)·(C11H7O-)·(C5H7N3O)·H2O] (19)[(C6H10N3+)·(C11H7O3-)] (20)[(C10H16N42+)0.5·(C11H7O3-)]这些化合物的X-射线单晶结构表明，化合物1-4、8-13、18-20发生了全部的质子转移，化合物7、14和16发生了部分质子转移，化合物5-6、15和17未发生质子转移。除了5、11和13为二维层状结构，其余晶体都展示出了三维超分子网络结构。各化合物中都存在着丰富的氢键，使得结构稳定和多样。
超分子化合物;羟基萘甲酸;含氮杂环;结构表征;自组装技术
青岛科技大学
硕士
无机化学
王磊
2015
中文
O641.3
153
2015-09-07（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）