济南市大气颗粒物PM2.5中多环芳烃(PAHs)的污染特征及来源解析
本研究通过对2011年1月-11月济南市春、夏、秋、冬季灰霾天气与清洁天气PM2.5中16种PAHs浓度进行特征分析，研究了PM2.5中PAHs浓度的季节变化特征和来源。另外，通过对2013年1月12日-2月4日济南市冬季3个污染片段和清洁天气室内外PM2.5中PAHs浓度的对比分析，研究了室内外PAHs浓度的相关性、日变化特征及来源，并探讨了室内PAHs的影响因素。此外，用BaP等效毒性(BEQ)和致癌风险(CR)评估了PAHs的健康风险水平。主要结论如下: (1)2011年1月至11月期间，PM2.5中16种PAHs的全年总浓度变化范围为1.94～92.19ng·m-3，且浓度水平具有季节性变化特征，秋、冬季灰霾天气PAHs浓度明显高于春、夏季。2013年1月12日-2月4日期间，室内、室外16种PAHs日平均浓度的变化范围分别为83.71～329.84ng·m-3、74.60～281.38ng·m-3。灰霾天气室内外PM2.5中PAHs的浓度水平迅速升高，4～5环PAHs浓度的绝大部分I/O值为0.80～0.95，接近1，灰霾天气室外污染直接影响室内空气质量。雾霾天气PAHs浓度有一定程度的降低且保持稳定，该期间绝大部分I/O值为0.45～0.75，低于1，说明雾滴能增加室内外空气对流渗透过程中污染物的去除效率。雾霾天气之后的清洁天气，PM2.5中PAHs浓度有所下降，并一直保持在较低水平，雾对大气污染物具有一定的净化作用。PM2.5中5～6环PAHs浓度的I/O值为0.85～1.21，室内外PAHs浓度差异小，甚至室内污染比室外污染严重。 (2)诊断参数法(DR）表明灰霾天气与清洁天气PM2.5中PAHs的来源没有明显差异。诊断参数法和主成分分析法(PCA)分析指出机动车尾气排放、煤燃烧和生物质燃烧是PM2.5中PAHs的主要来源，其中机动车尾气排放源的贡献率较大，柴油车尾气排放占主导地位。室内外PM2.5中PAHs浓度的相关性分析显示，I/O比值的日变化规律为:i(07:30-13:30)＞ii(14:00-20:00)＞iii（21:00-07:00），说明室内通风和室内人为活动对PM2.5中PAHs浓度有一定贡献。2～3环PAHs浓度的I/O值＞1，主要受室内源的影响;4环PAHs主要来源于室外煤的燃烧，5～6环PAHs主要来自于机动车尾气排放源。经过室内外空气对流渗透过程的去除作用，室内4～6环PAHs的浓度低于室外，I/O比值小于1，主要受室外源的影响。 (3)气象条件，包括温度、风速和相对湿度均能影响PM2.5中PAHs浓度水平。PM2.5中PAHs浓度与相对湿度成正相关，与温度、风速、能见度成负相关。 (4)济南市PM2.5中PAHs的BEQ值和CR值具有明显季节变化特征，即冬季＞秋季＞春季＞夏季，灰霾天＞清洁天。秋、冬季灰霾天BEQ值和CR值明显高于春、夏季灰霾天，表明济南市秋、冬季灰霾污染的健康风险高。室内外BEQ值的日变化为i（07:30-13:30）＞ii(14:00-20:00)＞iii(21:00-07:00)，ii与iii的BEQ比较接近。4个片段的BEQ值以及CR值变化特征为:冬季常见灰霾天气的BEQ值最高，严重灰霾和雾霾天气的BEQ值略低，清洁天最低。除了清洁天，其他3个污染片段室外BEQ值和CR值均大于室内，说明室外PM2.5中PAHs的健康风险比室内的高。清洁天室内BEQ值和CR值略大于室外，室内健康风险略高于室外。采样期间BEQ值远高于国外城市，即使与国内城市相比，BEQ值也处于很高的污染水平;所有样品的CR值超过1×10-5，即需要关注的最小致癌风险水平。济南市2013年1月-2月的灰霾污染对人体健康产生严重的影响。
多环芳烃;PM2.5;室内环境;健康风险;污染特征
山东大学
硕士
环境科学与工程
王文兴
2014
中文
X513;X131.1
82
2014-10-31（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）