多介质中短链氯化石蜡的环境行为研究
作为一种潜在的持久性有机污染物，短链氯化石蜡(Shortchainchlorinatedparaffins，SCCPs)近年来正在接受斯德哥尔摩公约的审查。它具有持久性、生物富集性、长距离迁移、高毒性等特点，可能会对生态环境和人体健康造成威胁。然而，关于其分析方法、环境行为以及毒性效应的研究却相当有限。本文中，我们利用气相色谱-电子捕获负化学离子源质谱(Gasphase-electroncapturenegativeionlowresolutionmassspectrometry，GC-ECNI-LRMS)，针对不同环境介质中短链氯化石蜡的分布水平、环境行为等方面进行了研究，以期补充我国环境中SCCPs的相关数据。 首先，我们研究了浙江省台州市电子垃圾拆解中心及周边区域短链氯化石蜡的污染状况、空间分布和单体构成情况。研究结果表明，SCCPs在26个表层土壤样品中均有检出，其浓度水平介于47.95～1298ng·g-1干重，平均值为276.7ng·g-1干重，氯化度为59.1％～62.8％。SCCPs的浓度要明显高于该地区其他POPs的浓度，如PCBs、PBDEs、PCDD/Fs等。此外，SCCPs在该地区的分布呈现明显的空间分布特征，即其浓度随峰江拆解中心距离的增加而降低。从单体构成情况来看，C10，11、Cl6,7是主要的SCCPs同族体，与我国主要的CPs工业品CP-52单体构成类似。主成分分析表明了所有采样点土壤中的SCCPs具有相似的来源，即电子垃圾拆解可能是SCCPs污染的一个潜在源。 其次，本论文研究了黄渤海区域117个表层底泥样品和2个柱芯样品中SCCPs的污染状况、潜在排放源和时空分布。研究表明，所有沉积物样品中∑SCCPs浓度范围在14.5～85.2ng·g-1d.w.，平均值为38.4ng·g-1d.w.;经过TOC标准化后沉积物中浓度为1.80～36.2μg·g-1·TOC-1，并且当采样点从近岸延伸至开放海域时，其∑SCCPs含量呈现递减的趋势，暗示了沉积物的颗粒大小和TOC含量能够与大气和水流协同运作，从而共同决定疏水性有机化合物在海洋环境中的分布和累积。从总体来看，TOC和∑SCCPs浓度的空间分布情况一致。在2个柱状样中，∑SCCPs的含量分别为11.6～94.7ng·g-1d.w.（1.1～10.5μg·g-1·TOC-1）和14.7～195.6ng·g-1d.w.（1.5～24.1μg·g-1·TOC-1）。其相似的垂直分布特征反映了黄海中部海域较为稳定的海洋动力环境。通过回归分析模型发现，当地SCCPs的输入，特别是河流排放到沿岸采样点，对于∑SCCP的浓度的影响可能超过经纬度和TOC的影响。因此，为了减少我国海域SCCPs的污染，最有效的措施应该是源头控制，减少点源排放。 最后，在北京市超市内采购了80个食物样品，进一步研究了普通居民通过膳食摄取SCCPs的途径，并对潜在的暴露风险进行了评估。结果表明∑SCCPs的浓度分布范围在18A2～2685ng·g-1;氯化度为59.09％～63.21％，平均值为61.32％。其中，肉类和海产品中具有明显较高的SCCPs分布，而水果中SCCPs的含量则较低。此外，∑SCCPs与样品脂肪含量之间存在显著相关性。从碳原子组成来看，其主要的单体为C10和C11;从氯原子取代来看，则呈现Cl7＞Cl6＞Cl8＞Cl5＞Cl9＞Cl10的浓度分布顺序。随着样品中∑SCCPs含量的升高，其碳同族体C10-11的百分比逐渐降低，而C12-13的比例逐渐升高。但对于其氯原子组成来说，则不存在明显的变化趋势。风险评估表明，北京市居民通过膳食摄取的SCCPs水平较低，尚不会对人体健康产生明显危害。
短链氯化石蜡;环境行为;分布特征;单体构成
山东大学
硕士
环境科学与工程
江桂斌
2014
中文
X783;X132
81
2014-10-31（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）