区域背景采样点大气气溶胶单颗粒的理化特性研究
了解大气气溶胶单颗粒的物理化学特性对于评估它们对气候效应和人体健康方面的影响具有重要作用。本研究基于国家973计划专题“气溶胶单颗粒老化机制及气溶胶-云相互影响的机理研究”(2011CB403401)和国家自然科学青年基金“区域灰霾天气条件下气溶胶单颗粒的来源及其老化现象的机理”(41105088)，为了获得背景区域大气气溶胶的理化性质，我们从2011年1月到2013年8月期间，选择中国华北平原山东半岛背景点黄河三角洲国家自然保护区、中国南方酸雨区背景采样点庐山以及全球背景点北极Svalbard岛，分别设置采样点对当地大气气溶胶进行观测，利用透射电子显微镜-能谱仪的分析方法，着重分析了单个气溶胶颗粒的粒径大小、形貌特征和混合状态等物理特性，并对其化学成分作了分析。同时结合气流轨迹模型研讨了大气颗粒物的来源及其传输途径。 2011年1月16日-31日在华北平原山东半岛背景地区采集了气溶胶样品，利用离子色谱仪及透射电子显微镜技术分别获得了灰霾天和清洁天PM2.5中无机水溶性离子的浓度特征和单颗粒的形貌、粒径和混合状态。研究期间的PM2.5平均质量浓度为53.99±29.94μg/m3，污染天和清洁天的质量浓度分别为62.52±26.83μg/m3和19.87±11.50μg/m3，前者是后者的3.15倍，其中水溶性离子占了61.4％。研究表明，SO42-、NO3-和NH4+三种二次离子的质量浓度和18.96±11.53μg/m3，占PM2.5无机水溶性离子的69.8％～89.4％，三者质量浓度表现出不同的粒径分布特征:SO42-与NH4+呈单峰分布，峰值为0.56～1.0μm，NO3-粒径呈双峰分布，主峰为0.56～1.0μm，次峰为3.2～5.6μm。单颗粒的透射电镜结果显示，NO3-的次峰主要来自碱性矿物颗粒发生非均相反应生成的Ca(NO3)2和Mg(NO3)2。背景地区主要的污染物为富S颗粒和含碳颗粒，污染天气颗粒物的混合程度加强，老化现象明显。结合72h气团来源分析结果，污染天气团主要来自长距离输送和山东半岛局地低气流的传输，其中长距离输送的气团在到达采样点前经过了11-19h的近地面污染物累积过程，因此气团到达采样点前的污染物累积是造成背景区域污染的原因。 2011年8月-9月期间以庐山山顶作为高山采样点对大气颗粒物进行采样，采用透射电镜及能谱分析方法获得单颗粒的形貌和化学组分特征。庐山地区单颗粒主要为富硫、金属、矿物、飞灰、烟尘和有机颗粒等6种类型，其中富硫颗粒和金属颗粒占绝对主导，两者占总数量的80％以上。单颗粒的能谱结果显示细小的金属和飞灰颗粒包含的金属元素主要为Mn、Fe、Pb、Zn以及少量的Cr、Co、As、Cd等，表明这些颗粒主要来自于重工业排放如有色金属冶炼等。同时借助单颗粒图像分析技术获得了不同类型颗粒物的粒径分布特征，富硫和金属颗粒的粒径主要出现在0.05～2μm之间，均表现为单峰分布，峰值分别处在0.6～0.7μm和0.3～0.4μm之间。高空中发现的与工业源相关的金属、飞灰和烟尘等细颗粒完全内混于二次形成的富硫颗粒，这种内混的颗粒能够贡献到高空的云凝结核中。一旦成为云凝结核，这些细小颗粒很可能会加快二次硫酸盐的形成，进而加重酸雨（云）对本地区人体健康和植物生态系统的危害。 2013年8月8日-12日环Svalbard岛收集大气气溶胶样品。结果表明，北极地区的2530个气溶胶颗粒物主要表现为5种类型，分别为海盐颗粒、富S颗粒、富Fe颗粒、含碳颗粒和硅铝酸盐为主的矿物颗粒。72小时的后向轨迹显示，采样期间大气污染物主要来自于北极点周边的海洋上空和附近格陵兰岛地区。海洋上空的大气中主要包含海盐颗粒，所占数量比例为54.7％，少量的富Fe、富S和含碳颗粒主要来自于北极地区的人为源排放如轮船燃油、居民生活等;经过陆地的大气样品中95.4％为矿物颗粒。自然元素和人为源气溶胶粒子在一定程度上能引起北极地区的空气污染。本研究通过时间密度因子新算法利用我国香河地区已知PM2.5质量浓度估算北极地区PM2.5质量浓度范围为0.55～0.72μg/m3。 本论文较为全面地研究了我国华北平原、华南酸雨区以及北极地区背景采样点大气气溶胶单颗粒的物理化学特性以及污染气团可能的来源，为初步了解背景区域空气污染状况提供了一定的数据支持，为我国制定大气颗粒物污染政策提供理论依据。
大气气溶胶;理化特性;单颗粒;气候效应
山东大学
硕士
环境科学与工程
李卫军;王韬
2014
中文
X513;X131.1
63
2014-10-31（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）