纳米零价铁/介孔碳复合体的制备及其还原性能的研究
纳米零价铁(nZVI)由于具有高的反应活性，能够有效的修复水体和土壤、治理有毒污染物，成为目前环境修复领域一个非常活跃的热门技术。纳米零价铁是指粒子的三维尺度中至少有一维处于1-100nm之间的零价铁，由于纳米零价铁的比表面积大，粒子粒径小，表面原子占原子总数比例高，展现出量子化效应，由此在实际应用中表现出特有的卓越性能。但纳米零价铁在应用过程中容易出现团聚和表面氧化失活的难题，从而在应用过程中受到限制。为了解决这个问题，本文提出了以有序介孔碳为碳基载体负载纳米零价铁的研究思路。 本文分别以浸渍法和共浇铸法碳热还原制备纳米零价铁/有序介孔碳(OMCs)复合材料，纳米零价铁能够均匀的负载在有序介孔碳的孔道和表面上，复合物可以保持与载体材料一致的介孔结构，同时具有较高的比表面积、分散性和稳定性、吸附性能、反应活性和重复利用能力。复合物在反应前后或在空气条件下保存15天，其化学性质和晶态未发生变化。采用XRD、TEM、BET、TG等表征手段对复合物进行表征，选择重金属Cr(Ⅵ)和硝酸盐为目标污染物用来考察nZVI/OMCs复合物的还原能力。主要研究结果如下: (1)以SBA-15为模板剂硬模板法制备有序介孔碳材料，该材料的比表面积高达1277.91 m2/g，具有排列整齐的3.6 nm尺寸的均一孔径。以共浇铸法碳热还原合成nZVI/OMCs复合物，研究发现，由于模板剂SBA-15的孔道限制效应可以有效的控制nZVI纳米粒子的粒径，nZVI/OMCs复合物中含有少量γ-Fe2O3，说明碳热还原不彻底。 (2)以浸渍法碳热还原合成nZVI/OMCs复合物。研究发现，nZVI/OMCs复合物最佳合成条件为铁碳前驱体投加量3∶1、N2气氛下900℃焙烧。复合物中铁的存在形态为分散的纳米零价铁，nZVI的化学性质很稳定，并且随着负载铁含量的增加，复合物的比表面积下降，材料的有序性降低。 (3) nZVI/OMCs复合物对水中Cr(Ⅵ)和硝酸盐的还原实验，研究表明 nZVI/OMCs复合物对Cr(Ⅵ)和硝酸盐具有良好的还原效果，其去除过程是吸附和还原的协同作用，污染物的去除效果随着pH值、初始浓度的降低，样品投加量的增高而提高。另外，以浸渍法碳热还原合成nZVI/OMCs复合物的还原污染物的效果要明显强于共浇铸法碳热还原合成复合物。
纳米零价铁;有序介孔碳;碳热还原法;制备工艺;还原性能
黑龙江大学
硕士
环境科学
万家峰;邹金龙
2014
中文
TB383;X703
82
2014-10-13（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）