二甘醇低压催化氨解环化法合成吗啉催化剂的研究
吗啉是生产许多精细化工产品的中间体，新用途不断被开拓，在橡胶、涂料、染料、农药、医药、器械仪表等领域用途广泛，是工业中最重要的环胺之一。二甘醇催化氨解环化法(DEG)是国内外主要的吗啉合成工艺路线。二甘醇与氨水或液氨在一定条件下反应，同时完成氨解和环化，得到吗琳。在传统工艺中，合成条件大多为160～300℃、1.7～28MPa。因此，对现有装置进行技术研究、优化工艺条件、降低能耗与生产成本，以及研究更高性能的催化剂，对于拓展吗啉产品的应用领域具有重大意义。
本文采用共沉淀法制备负载型镍基催化剂，在此基础上加入适量的助剂La，在间歇式高压反应釜中对催化剂进行活性评价。并采用SEM、BET、BJH、XRD、DSC、TGA等多种检测手段系统的考察了催化剂前驱体、载体、活性组分配比、催化剂制备工艺条件、催化剂微孔结构等因素对吗啉催化剂性能的影响。主要研究内容包括：⑴以700℃焙烧3h的Al2O3为载体（占催化剂30wt％）、活性组分摩尔配比为Cu∶Ni∶Zn=1∶1.8∶1.5制备的催化剂性能优良，吗啉合成工艺条件为215℃、2.2MPa时，催化剂用量0.5wt％，吗啉收率为99.67％，二甘醇转化率为100％，选择性为99.67％。⑵向催化剂中添加摩尔质量1.0％的La，在215℃、1.0 MPa条件下合成吗啉，相比同一条件下不加镧的催化剂能够提高二甘醇的转化率和催化剂的选择性，吗啉的收率提高18.89％，二甘醇转化率提高4.27％，选择性提高15.29％;吗啉工艺条件优化结果为在205℃、1.0 MPa下合成吗啉，加镧(1.0％)镍基催化剂用量0.5wt％，吗啉的收率达到99.81％，二甘醇转化率达到100％，选择性达到99.81％。⑶镍基催化剂加入镧元素，具有高活性、高稳定性、高选择性的同时，降低了设备的要求与能耗，优化了二甘醇合成吗啉的工艺条件。
镍基催化剂;催化剂制备;氨解环化法;稀土助剂
广西大学
硕士
物理化学
童张法
2013
中文
TQ426.8;TQ426.6
67
2013-12-31（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）