MOFs前驱体制备CeO2/CuO反相催化剂用于CO选择性氧化反应
近年来，由于能源危机和生态环境恶化，质子交换膜燃料电池(PEMFC)作为一种清洁、高效的环境友好型新能源而倍受关注，作为燃料电池技术的关键组成，富氢气氛中CO的选择性氧化是目前研究的热点。本文首先研究了不同焙烧条件对双金属MOFs材料[Ce2Cu3(ida)6]·8H2O作前驱体制备的CeO2/CuO反相催化剂催化活性的影响，并使用XRD、BET、TPR、EDS、XPS等手段表征。结果表明，氧气和空气气氛焙烧的催化剂都有良好的活性，不同焙烧温度中CeO2/CuO-400催化剂活性最好，110℃就可以达到CO的100％转化并且氧气的选择性可以达到100％，而降低焙烧速率也可以提高催化剂的活性，CeO2/CuO-1R在90℃就可以达到CO的100％转化、O2的选择性可以达到100％，并且反应80 h依然可以保持，具有一定程度的抗水抗二氧化碳性能。研究发现利用MOFs材料前驱体法制备催化剂可以有效的抑制CuO和CeO2的团聚，使其具有良好的分散度。较小的颗粒尺寸、较好的分散度和较多的与CeO2有相互作用的高分散的CuO的存在使得催化剂具有更多的活性铜铈界面，有最佳的CO-PROX催化活性。
其次研究了不同钴铈比对CuO/CeO2-Co3O4系列催化剂CO-PROX性能的影响。采用聚乙二醇—4000作为模板剂制备的催化剂使用XRD、BET、EDS、TPR和TPD等手段表征。结果表明，CuO/(0.7)Co3O4-CeO2表现出最优异的催化性能，在120℃就可以达到100％的CO转化率和93％的O2选择性，而且这种优异的活性在反应80 h后依然能够保持，也具有一定程度的抗水抗二氧化碳性能。研究发现不同的Co/Ce原子比可以调节Co3O4和CeO2之间的相互作用，改变载体的晶粒尺寸，孔容和孔径分布，进而造成还原性铜物种数量的差别，载体具有的最强烈的晶格畸变和最佳的还原性能反而并不能促进易还原铜物种的生成。
铜铈催化剂;MOFs前驱体;焙烧条件;CO选择性氧化;Co/Ce原子比;制备工艺
南昌大学
硕士
工业催化
张宁
2013
中文
TQ426.8
67
2013-12-31（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）