堇青石表面改性对Pd基整体式催化剂结构和性能的影响
对于煤矿通风瓦斯的利用，最有效的方式是催化燃烧法，而催化剂的性能是催化燃烧法的关键因素之一。
本文针对煤矿通风瓦斯的催化燃烧，以堇青石为载体、γ-Al2O3为涂层、贵金属Pd为活性组分，制备了Pd/γ-Al2O3/堇青石整体式催化剂，重点考察了不同制备条件和反应条件对催化剂性能的影响，并采用XRD、SEM、XPS和BET等手段对催化剂进行了表征。
首先，考察了用草酸处理堇青石，不同草酸浓度，不同煮沸时间对催化剂甲烷催化活性的影响。结果表明，用20％浓度的草酸煮沸处理堇青石1h的催化剂具有较好的催化活性，同时可保证较强的机械强度。
其次，考察了用硫酸铝、拟薄水铝石（SB粉）、氯化铝和硝酸铝为铝源的γ-Al2O3涂层对催化剂活性的影响。结果发现以硫酸铝为铝源的催化剂甲烷催化活性最好，硝酸铝为铝源的催化剂中可能存在Pd(OH)2，从而使其活性最差。
再次，又考察了γ-Al2O3挂胶率及两种添加剂对催化剂活性的影响。结果发现对于无机铝盐制备的催化剂，合适的γ-Al2O3挂胶率为7％，通过添加PEG-4000可明显提高催化剂的活性;拟薄水铝石制备的催化剂，浸渍2次挂胶率为10％时，催化剂活性较好，添加适量尿素可提高催化剂活性，在拟薄水铝石粉和尿素质量之比为3∶1时，催化效果最好。
最后，研究了不同反应空速对催化剂活性的影响，并对拟薄水铝石为铝源的催化剂做了稳定性评价。结果表明，催化剂活性随空速的增大而减少;拟薄水铝石为铝源的催化剂稳定性较好，通过高温活化可提高催化剂的甲烷转化率。
通风瓦斯;Pd催化剂;催化活性;催化燃烧法;堇青石
北京化工大学
硕士
化学工程与技术
贾志刚
2013
中文
O643.36;TQ426.6
79
2013-12-31（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）