稀土助剂对甲烷催化燃烧整体式催化剂反应性能的影响
随着化石能源的日益枯竭，如何实现能源的高效利用越来越受到人们的关注。我国煤炭资源丰富，煤矿开采伴生的瓦斯产量巨大，为保证煤矿安全生产，大量的瓦斯被以风排瓦斯的形式排放到大气中，造成能源浪费和环境污染。为降低风排瓦斯的大气排放量，遵行节能减排的宗旨，最终实现瓦斯的零大气排放，通过催化氧化反应技术对煤矿风排瓦斯进行环境友好的高效利用是缓解能源和环境问题的重要举措和最好的方法之一。
本文将采用堇青石蜂窝陶瓷体做催化剂惰性骨架基体(Cord)，由拟薄水铝石通过溶胶-凝胶法制备铝溶胶，通过浸渍操作将制备的铝溶胶涂覆到堇青石表面，于550℃焙烧4h后得到γ-Al2O3/Cord载体，浸渍活性组分Pd并再次于550℃焙烧后得到甲烷催化燃烧常用的Pd基整体式催化剂Pd/γ-Al2O/Cord，并通过Pd与稀土元素（La和Ce，记为RE）的不同浸渍顺序和溶胶法得到稀土改性的Pd基催化剂Pd/RE/γ-Al2O3/Cord、RE/Pd/γ-Al2O3/Cord、Pd(RE)/γ-Al2O3/Cord和Pd/γ-Al2O3(RE)/Cord。对CH4体积分数为0.4％的空气混合气进行催化氧化试验，考察了稀土改性催化剂的催化活性和催化稳定性，并采用SEM、XRD和XPS等技术对催化剂进行了分析表征，研究了稀土助剂的添加对催化剂结构特征的影响。同时对BHG工业催化剂测评了其在1.0vol.％CH4含量空气混合反应气中的催化活性及稳定性。实验结果表明:
不同稀土助剂和引入方法改性得到催化剂的催化性能有所不同，溶胶法要优于浸渍法，稀土助剂元素La的改性效果要略优于Ce的改性。共浸渍法得到的催化剂Pd(RE)/γ-Al2O3/Cord和溶胶法得到的催化剂Pd/γ-Al2O3(RE)/Cord催化活性优良，其中Pd与稀土共浸渍得到的Lam-2.0与Cem-1.0和溶胶法得到Las-1.0催化活性最好，在470-500℃即可达到完全转化温度T90。催化温度不变时，催化剂的催化活性随时间而降低，在高温(600℃)和富氧条件下的活化处理可通过加快Pd-PdO之间的转换过程，实现催化活性组分PdO和活性中心的再生，提高催化稳定性能。
甲烷;稀土助剂;催化燃烧;整体式催化剂;反应性能
北京化工大学
硕士
化学工程与技术
贾志刚
2013
中文
TQ426.98
91
2013-12-31（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）