二甲苯异构化催化剂性能改进及成型条件研究
采用水热合成法合成了硅铝比120的HZSM-5分子筛，以其为母体、以间二甲苯异构化为探针反应，进行了金属改性和成型条件研究。
分别以La、Ce、Ni、Co、Zn和Sn的盐溶液为改性剂，采用浸渍法对HZSM-5进行了单金属改性，所制备催化剂的性能评价和XRD、XPS、BET及Py-FTIR等表征结果表明:在所考察的六种金属改性剂中，Zn较大幅度提高了对二甲苯选择性，性能最佳，适宜负载量为0.5％;La改性活性好，目的产物收率最高。基于单金属改性结果，考察了La-Zn和Ga-Zn双金属对HZSM-5分子筛的改性效应。所制备系列双金属改性催化剂的性能评价结果显示，1％La-0.5％Zn/HZSM-5和1％Ga-1％Zn/HZSM-5表现出相对更好的间二甲苯异构化性能。表征分析表明:金属改性未改变分子筛结构，优化了酸性分布，降低了B/L值，缩小了孔径。
以单因素实验法考察了助挤剂、胶溶剂、粘合剂和扩孔剂等对HZSM-5分子筛催化剂性能的影响，结果表明:(1)助挤剂和粘合剂对催化剂性能影响不大。不同胶溶剂中硝酸成型时活性最好，随其用量增加活性呈现先增加后降低的趋势，用量8％时最大;不同扩孔中PEG200成型性能更优，随其含量增加活性提高，用量15％时效果最佳。(2)以8％的硝酸为胶溶剂最有利于增大成型分子筛强度;SB粉用量增加有助于提升成型强度;采用PEG200为扩孔剂时成型强度相对较高，但用量过大易导致反作用。(3)扩孔剂的加入可起到调控分子筛孔径的作用，在所考察的PEG系列扩孔剂中，分子筛孔径随所用扩孔剂分子量的增加而增大;采用无机酸做胶溶剂时成型分子筛总酸量相对较大;随硝酸和PEG200用量增加，总酸量增加。(4)综合催化和物化性能，适宜成型条件为:水粉比0.5g/ml，投料质量比为HZSM-5∶田菁粉∶硝酸∶SB粉∶PEG200=100∶2.5∶8∶30∶10。
二甲苯异构化催化剂;金属改性;成型条件
北京化工大学
硕士
化学工程与技术
李建伟
2013
中文
TQ426.68
87
2013-12-31（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）