稀土金属氧化物颗粒表面/界面性质的分子模拟研究
稀土金属氧化物CeO2在抛光粉，催化剂，紫外屏蔽，燃料电池等方面均有广泛的应用。工业上常用改性剂来改善CeO2颗粒与有机基质间的相容性使其性能得到更好的发挥。研究CeO2表面与改性剂相互作用及CeO2与有机基质界面之间的性质对其应用价值的开发具有重要的意义。分子动力学(MD)模拟方法被认为是研究有机无机复合材料表面/界面相互作用的有力工具，它不仅能够从原子水平上对CeO2与改性剂和高分子间的相互作用情况做出详细的解析，还能为改性剂和溶剂的筛选节省大量的时间与资源，从而促进稀土金属氧化物的应用。
本文采用MD模拟方法，研究不同溶剂中，硅烷偶联剂在二氧化铈表面的吸附情况。讨论单分子及多分子硅烷偶联剂KH570在CeO2表面的吸附模型。计算分析吸附能，径向分布函数，KH570在晶体表面的排列和取向等。结果表明:KH570分子与CeO2(111)面的相互作用比(110)和(100)面的相互作用强。溶剂的极性影响KH570在晶体表面吸附时的排列和取向，KH570与晶体表面的吸附能随溶剂极性的增加而升高。KH570在表面的吸附数量与溶剂的极性有关，在水，乙酸乙酯，丁酮三种溶剂中，KH570达到单层饱和吸附时的表面密度分别为:1.28/nm2、2.14/nm2和2.14/nm2。
采用MD模拟研究二氧化铈/聚氨酯(CeO2/PU)复合材料的界面行为，讨论γ-甲基丙烯酰氧基丙基三甲氧基硅烷(KH570)，氨丙基三甲氧基硅烷(APS)和三乙氧硅丙基异氰酸酯(ICPTES)三种不同类型的硅烷偶联剂对CeO2/PU界面相互作用的影响。结果表明:PU链与CeO2(111)面间的吸附能最低。硅烷偶联剂的添加能够增强CeO2/PU界面间的相互作用，其中APS对CeO2/PU界面结合作用最好，但偶联剂的添加方式会影响CeOdPU界面间的作用情况:硅烷偶联剂修饰聚氨酯链时，二者均能稳定地吸附在CeO2(111)面上，CeO2/PU间吸附能较低;偶联剂修饰晶体表面时，偶联剂先在晶体表面形成紧密的层状结构，导致聚氨酯链不能与晶体表面直接相互作用，CeO2/PU间吸附能也较高。
分子动力学模拟;氧化铈;表面性质;界面性质;硅烷偶联剂;稀土金属氧化物
北京化工大学
硕士
化学工程与技术
乐园
2013
中文
O614.332
70
2013-12-31（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）