用于CO完全氧化的负载型催化剂改性的对比研究
CO氧化反应可以应用到很多方面，例如CO防毒面具、地下矿井和航天器及潜水艇密闭系统CO去除、CO传感器、密闭式CO2激光器、H2燃料电池中原料气的钝化等，另外由于CO氧化反应简单易操作经常被用作探针反应研究催化剂性能、催化反应机理等。对于CO氧化反应的催化剂主要有贵金属催化剂和非贵金属催化剂两大类，贵金属催化剂(Au、Pt、Pd和Ru)价格昂贵，所以近年来科学家的目光主要集中在非贵金属催化剂上，非贵金属催化剂例如铜系催化剂和钴系催化剂等，我们的目标就是通过改性可以使非贵金属催化剂具有和贵金属催化剂一样甚至是更好的性能。
本文针对铜系催化剂通过添加助剂以及使用有机溶剂预处理载体实现对铜系催化剂的改性，对比研究助剂、有机溶剂的改性作用，以及助剂和有机溶剂对催化剂的协同改性作用。具体来说分别研究以下内容:研究不同助剂(CeO2、MnO2、Fe2O3)对参考催化剂CuO/SiO2性能盼影响;研究不同有机溶剂（乙二醇、正丁醇、丙三醇、一缩二乙二醇）对参考催化剂CuO/SiO2的改性作用;助剂（CeO2，MnO2和Fe2O3）和有机溶剂乙二醇对参考催化剂的共同改性作用。用CO氧化反应对各个催化剂进行活性评价，使用BET、XRD、TPR、XPS、In-Situ DRIFT等表征手段研究催化剂的微观结构，结合CO反应机理将各个催化剂的活性和催化剂微观结构进行关联得出以下结论:
三种助剂（CeO2，MnO2和Fe2O3），CeO2对参考催化剂CuO/SiO2的改性作用最强，参考催化剂CuO/SiO2可以在553 K下将CO完全转化，CuO/CeO2-SiO2可以在433 K下就将CO完全转化，CeO2的最优的改性作用源于两个方面，CeO2可以和铜发生作用生成更多的Cu+，同时具有最强的储放氧能力，提高了催化剂的氧移动能力，三种助剂对参考催化剂的改性作用强度顺序为CeO2＞MnO2＞Fe2O3;
各有机溶剂对催化剂改性作用强弱顺序是:乙二醇＞一缩二乙二醇＞丙三醇＞正丁醇，有机溶剂改变参考催化剂CuO/SiO2载体SiO2表面的结构，增强催化剂中活性物种铜和载体之间的作用，进而提高催化剂中铜物种的分散度，提高催化剂的活性;
在用乙二醇对催化剂载体预处理的同时使用助剂共同改性催化剂，发现随着助剂量的增加，催化剂的活性逐步增加，对各个催化剂用乙二醇改性也表现出不同程度的改性作用，但是助剂量越大，乙二醇的作用就越不明显或者是消失，也就是说随着助剂量的增加，助剂和乙二醇的改性作用不能叠加。
CO氧化反应;预处理改性;负载型催化剂;铜系催化剂
北京化工大学
硕士
化学工程与技术
张燚
2013
中文
TQ426.8
87
2013-12-31（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）