低钒及非钒脱硝催化剂的研究
本论文从NH3选择性催化还原NOx(NH3-SCR)中广泛应用的V2O5/TiO2基催化剂出发，通过一系列的元素掺杂和配方优化，设计制备了低V2O5含量的VCeTi催化剂和不含V2O5的CeMoTi催化剂。研究结果表明VCeTi和CeMoTi催化剂具有良好的NH3-SCR反应活性，借助N2吸附、XRD、Raman、H2-TPR、XPS对催化剂的结构进行了表征，并通过原位漫反射红外光谱（in situ DRIFTS）技术揭示了Ce掺杂和Mo掺杂对催化剂的作用和影响机制。
采用浸渍法制备了VCeTi催化剂，Ce掺杂在降低V2O5含量的同时还明显提高了催化剂的活性性能，在SO2和H2O存在以及碱金属中毒条件下VCeTi表现出了比VTi更好的性能。CeO2的最佳添加量为5％，当空速为128，000 h-1时，300～450℃范围内NOx转化率达到90％以上。表征结果表明:V2O5会促使载体TiO2从锐钛矿向金红石转变，而Ce掺杂抑制了这一过程，起到了结构助剂的作用;Ce掺杂后和V产生相互作用，改善了催化剂的氧化还原性能，使催化剂表面产生更多的可以和NH3物种反应的吸附态NO2，从而促进了NOx还原反应的进行。
分步浸渍法制备的CeMoTi催化剂中，Mo的掺杂明显提高了CeTi催化剂的活性和抗水抗硫性能，MoO3的最佳添加量为5％，在空速高达128，000 h-1时，275～400℃范围内的NOx转化率高于90％。催化剂表征结果表明:Mo作为结构助剂能和载体TiO2产生相互作用并削弱Ce和Ti之间的相互作用，这导致CeO2发生晶体化趋势，同时一定程度上降低了催化剂的氧化性能，从而抑制了催化剂表面氨氧化后的硝酸盐物种生成;Mo和Ti之间的作用产生了不饱和的Mo物种，大量增加了催化剂表面的Br(o)nsted酸性位数量，使催化剂表面吸附了更多的活性氨物种;催化剂表面酸性的增强减少了吸附硝酸盐的碱性位，抑制了稳定的硝酸盐物种的吸附和形成，从而释放了反应活性位。这些均是Mo掺杂提高催化剂活性的原因。
非钒脱硝催化剂;铈基催化剂;结构表征;制备方法;浸渍法
北京化工大学
硕士
化学工程与技术
刘志明
2013
中文
O643.36;TQ426.6
87
2013-12-31（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）