苯与煤基烯烃烷基化及多仲丁苯烷基转移反应的研究
在小型固定床反应器中，以MTO产品气中丙烯、丁烯组成的混合烯烃为原料，考察了不同沸石上煤基混合烯烃与苯烷基化的催化性能。研究了反应条件对烷基化反应的影响，并用原位红外初步研究其反应机理。同时，研究了不同沸石上多仲丁苯与苯烷基转移的催化性能。
对比考察Beta、ZSM-5、Y以及MCM-22沸石在煤基混合烯烃与苯烷基化反应中的催化性能，MCM-22沸石表现相对高的混合烯烃转化率、高的目标产物选择性和较长的寿命，是该烷基化反应较适宜的催化剂。以MCM-22沸石为催化剂，采用单因素方法研究了苯与混合烯烃物质的量比(4-10)、温度(170-250℃)和煤基混合烯烃空速(3-9h-1)对烷基化反应的影响。确定了MCM-22沸石催化该烷基化反应较适宜的反应条件:苯与混合烯烃物质的量比8∶1，煤基混合烯烃质量空速4h-1，温度210℃，压力3MPa。
原位红外实验表明，丙烯和丁烯能同时化学吸附在MCM-22催化剂上。但是丁烯比丙烯较难吸附在MCM-22催化剂上。煤基混合烯烃与苯烷基化反应机理可能为:吸附态的苯与丙烯、丁烯吸附在MCM-22沸石上产生的碳正离子CH3-C+H-CH3、CH3-C+H-CH2-CH3发生烷基化反应，生成相应的烷基化产物异丙苯和仲丁苯。
在考察四种沸石在多仲丁苯与苯烷基转移反应中的催化性能基础上，选出了二仲丁苯转化率和仲丁苯选择性相对较高的USY沸石作为该烷基转移的催化剂。多仲丁苯转化率和仲丁苯选择性随反应温度的增加而增大。苯与二仲丁苯物质的量比和二仲丁苯空速对二仲丁苯转化率影响不大，但明显地影响仲丁苯选择性和三仲丁苯转化率。采用USY沸石为催化剂时，多仲丁苯与苯烷基转移反应的较适宜反应条件为:苯与二仲丁苯物质的量比16，二仲丁苯的空速1.4 h-1，温度240℃。此条件时，二仲丁苯、三仲丁苯转化率分别为87.7％、19.3％，目标产物仲丁苯选择性为91.4％。
苯;煤基烯烃;烷基化;异丙苯;多仲丁苯;烷基转移;沸石;催化性能
北京化工大学
硕士
化学工程与技术
李英霞
2013
中文
TQ424.25
87
2013-12-31（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）