超颖材料非线性光学效应及其应用
超颖材料(或超材料)，本世纪新出现的人工材料，其设计理念不同于以往任何人造材料，自其出现起即改变了人们对于光学材料的一贯认识。不同于其他任何材料，电磁能量在超材料中与电子相耦合并以等离子体激元的形式存在，这种特殊元激发的出现决定了超材料必将表现出同一般介质不同的光学性质。始于2000年前后负折射率材料的实现，至对物体的成功隐身，超材料不断地给人们带来惊喜，并为人们提供了优越的材料平台，使人们得以按照需求设计并得到一系列天然物质所不具有的性质，逐渐摆脱“万物天成”的传统观念。超材料表面等离子体激元的产生使光场能量局域于亚波长的空间尺度内，提高电磁能量密度，增强电磁场与物质间的相互作用，进而可缩短光与物质相互作用所需的距离，利于实现光学元件的小型化、集成化。
本论文中将介绍表面等离子体电磁场能量的空间局域性对于非对称裂环超颖材料三阶非线性吸收效应的增强作用。在厚度仅为50 nm的尺度内实现了较低峰值光强(2.3 GW/cm2)飞秒光激励下40％的透射率调制度，并使用有效非线性局域场增强理论对该超颖材料的非线性性质进行定量解释。同时使用泵浦探测技术于实验上分析其时域响应特性，其双光子瞬态吸收过程具有100 fs量级的响应速度，为此强非线性超颖材料在实现未来弱光纳米尺度太赫兹带宽信息调制中的应用提供了基础。
本论文中还将初步讨论该非线性超颖材料在实现光开关、光限制、激光锁模方面的应用。
在此基础上，于第三章中，将介绍该超颖材料的巨非线性外手性旋光效应。光波的诸多物理参数中，偏振一直受到人们的广泛关注。不仅因为其直接联系着自旋角动量这一光子的基本物理性质参数，更由于对光波偏振态的控制在未来量子通信系统中具有极其重要的意义。1979年，Akhmanov于碘酸锂晶体(LiIO3)中成功观察到了非线性旋光效应，然而其非线性旋光率甚小(～10-11°·cm/W)，限制了其在实际中的应用。结合非对称裂环超颖材料的外手性旋光效应及其优良的非线性性质，发现了巨非线性旋光效应，在2 GW/cm2的峰值光强下实现了光波偏振面大于1°的可观变化，非线性旋光率达到3×10-4°·cm/W，为LiIO3晶体的3000万倍。该结果为将来实现光波偏振态的非线性调控，偏振态相关的开关控制，以及量子通信相关的研究提供了实验基础，弥补了人们在实现光子自旋角动量非线性控制方面的空白。
超颖材料的荧光性质将在第四章中进行研究。传统上，物质的发光波长，即物质发光时所显现的颜色，由材料自身能级结构决定。80年代，半导体超晶格的出现开启了能带工程的序幕，为人们提供了操控材料能级结构的手段，使得半导体发光可以覆盖可见至红外的整个波段。光子晶体也曾被用于荧光发光中心辐射寿命的调节与控制。本论文中将利用Purcell效应，通过改变超颖材料的几何结构参数，改变其表面等离子体共振频率位置，进而调节相应的光子态密度，并实现对超颖材料不同频率自发光辐射寿命的调制。如此，超颖材料荧光发射谱可以发生相应的改变，实验中还进一步研究了超颖材料结构参数的改变对其荧光偏振态的控制。
超颖材料;表面等离子体激元;非线性吸收效应;非线性旋光效应;光致荧光
南开大学
博士
光学
许京军
2012
中文
TB342
86
2013-06-28（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）