化学链燃烧过程中铁基载氧体与CO反应的特性研究
近年来，全球变暖带来的一系列问题，使人们更加关注CO2等温室气体的排放，化学链燃烧技术作为解决能源、环境问题的创新性想法，已成为各国研究的热点。与此同时，载氧体的选择现已成为化学链燃烧过程中最重要的一部分。
本文设计并搭建了小型流化床试验台，结合热重分析仪等实验设备，对沉淀法制备的铁基载氧体(Fe2O3/Al2O3、Fe2O3/SBA-15)的反应活性进行了一系列研究。同时结合程序升温的热重分析方法，对反应前后的Fe2O3(50)/γ-Al2O3进行了化学反应动力学研究，采用Coats-Redfern机理方程来处理热重实验数据，得到了反应前后Fe2O3(50)/γ-Al2O3与CO反应的动力学参数。试验研究表明:采用介孔硅分子筛SBA-15为惰性载体，可以有效提高载氧体的比表面积(新制备的载氧体BET=465.06m2/g)，高温下具有较高的热稳定性;在化学链燃烧过程中，在燃料反应器中将活性组分Fe2O3还原成FeO，然后迅速转入到空气反应器，将其彻底氧化为Fe2O3，可以有效提高载氧体的载氧率，并且该燃烧过程容易发生。为进一步研究载氧体活性组分Fe2O3的还原反应过程，本文采用Material Studio 5.0(MS)计算模拟软件，运用密度泛函理论等方法对Fe2O3与CO反应机理进行了的研究。基于Fe2O3在不同温度下的吸附CO和还原过程（Fe3+→Fe2+→Fe+→Fe）的研究发现，Fe2+→Fe+是反应控制步骤，将Fe2O3部分还原为FeO(即Fe2O3→FeO)过程与将其彻底还原为单质Fe相比较，更为高效，且能耗少，这一计算结果很好的与试验研究相一致。论文的研究成果对铁基载氧体的优化，以及在化学链燃烧技术中的应用具有一定的指导意义。
化学链燃烧技术;铁基载氧体;反应活性;一氧化碳;活性组分
华北电力大学;华北电力大学(北京)
硕士
热能工程
李文艳;董长青
2012
中文
TK16
66
2012-11-30（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）