化学链燃烧过程中铁基载氧体与CO反应的特性研究
近年来,全球变暖带来的一系列问题,使人们更加关注CO2等温室气体的排放,化学链燃烧技术作为解决能源、环境问题的创新性想法,已成为各国研究的热点。与此同时,载氧体的选择现已成为化学链燃烧过程中最重要的一部分。
本文设计并搭建了小型流化床试验台,结合热重分析仪等实验设备,对沉淀法制备的铁基载氧体(Fe2O3/Al2O3、Fe2O3/SBA-15)的反应活性进行了一系列研究。同时结合程序升温的热重分析方法,对反应前后的Fe2O3(50)/γ-Al2O3进行了化学反应动力学研究,采用Coats-Redfern机理方程来处理热重实验数据,得到了反应前后Fe2O3(50)/γ-Al2O3与CO反应的动力学参数。试验研究表明:采用介孔硅分子筛SBA-15为惰性载体,可以有效提高载氧体的比表面积(新制备的载氧体BET=465.06m2/g),高温下具有较高的热稳定性;在化学链燃烧过程中,在燃料反应器中将活性组分Fe2O3还原成FeO,然后迅速转入到空气反应器,将其彻底氧化为Fe2O3,可以有效提高载氧体的载氧率,并且该燃烧过程容易发生。为进一步研究载氧体活性组分Fe2O3的还原反应过程,本文采用Material Studio 5.0(MS)计算模拟软件,运用密度泛函理论等方法对Fe2O3与CO反应机理进行了的研究。基于Fe2O3在不同温度下的吸附CO和还原过程(Fe3+→Fe2+→Fe+→Fe)的研究发现,Fe2+→Fe+是反应控制步骤,将Fe2O3部分还原为FeO(即Fe2O3→FeO)过程与将其彻底还原为单质Fe相比较,更为高效,且能耗少,这一计算结果很好的与试验研究相一致。论文的研究成果对铁基载氧体的优化,以及在化学链燃烧技术中的应用具有一定的指导意义。
化学链燃烧技术;铁基载氧体;反应活性;一氧化碳;活性组分
华北电力大学;华北电力大学(北京)
硕士
热能工程
李文艳;董长青
2012
中文
TK16
66
2012-11-30(万方平台首次上网日期,不代表论文的发表时间)