二氧化锰——贵金属催化剂的可控制备及其电催化性能研究
在本工作中，不同微观形貌的二氧化锰纳米材料通过一种醇参与的溶胶-凝胶法被成功制备，同时采用X射线衍射(XRD)技术、扫描电子显微镜(SEM)技术、高分辨透射电子显微镜(HRTEM)技术、电子能谱(EDS)技术和热失重分析(Tg-DTA)等技术来研究二氧化锰纳米材料的微观结构和形貌及其合成机理。在二氧化锰纳米材料的合成过程中发现在锰氧化物干凝胶中K+离子的浓度高低是影响二氧化锰纳米材料最终形貌的关键因素，在K+离子浓度高的情况下，二氧化锰趋向于形成高长径比的α-MnO2纳米线;在K+离子浓度低的情况下，二氧化锰趋向于形成低长径比的α-MnO2纳米粒子。通过对二氧化锰凝胶的洗涤水量的调节成功合成了二氧化锰纳米线(长径比＞1000)、二氧化锰纳米棒（长径比＜100，＞10）和二氧化锰纳米粒子（长径比＜10）。在本工作中，负载量为20wt％的Pt/C催化剂被成功合成，并通过掺杂不同比例的二氧化锰，一系列MnO2-Pt/C复合催化剂得到制备，并通过电子能谱观察二氧化锰在Pt/C催化剂中的分散情况。
在本工作中，通过对贵金属催化剂Pt/C和一系列MnO2-Pt/C复合催化剂的电化学表征，发现在低二氧化锰掺杂量下，Pt/C催化剂对氧气还原反应的电催化性能得到提高，而在高含量的二氧化锰的掺杂下，Pt/C的性能却得到抑制。旋转环盘电极测试表明二氧化锰的掺杂使MnO2-Pt/C复合催化剂的过氧化氢产量显著的低于相同测试条件下单纯Pt/C催化剂的产量，这表明二氧化锰在MnO2-Pt/C复合催化剂的氧气还原电催化过程中发挥了对过氧化氢的分解作用。进一步的，二氧化锰的掺入增加了参与四电子还原历程的氧气的比率，使MnO2-Pt/C复合催化剂电催化氧气还原反应的转移电子数较Pt/C催化剂更接近于4，达到3.98。这一效果主要是通过助催化剂二氧化锰与Pt/C催化剂的异相协同共催化效应来实现的。
氧气还原反应;二氧化锰;可控制备;电催化性能;贵金属催化剂
北京化工大学
硕士
材料科学与工程
王峰
2012
中文
TQ137.12;TQ426.8
90
2012-11-30（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）