酶的催化多功能性与多组分串联反应合成吡啶类、色烯类衍生物的研究
本文研究了十二种天然酶的催化多功能性与多组分一锅法合成1、4-二氢吡啶衍生物、2.氨基一四氢色烯、吡唑[3，4-b]吡啶衍生物。意义在于为这三类化合物的合成提供温和、高效的催化新方法，同时拓展了生物催化在有机药物合成中的应用，此外，还为酶的催化多功能性提供新证据。主要研究内容如下：
一、研究了酶促四组分串联反应合成1，4-二氢吡啶衍生物。筛选了酶对醛类化合物、1，3-羰基化合物、乙酰乙酸乙酯、醋酸铵四组分一锅法合成1，4-二氢吡啶衍生物的影响，发现猪胰脂肪酶具有良好的催化效果，并证明猪胰脂肪酶的特殊四级结构对反应的发生起决定性作用。优化了反应条件，在优化的基础上合成了29种化合物，普适性良好，并提出了可能的催化机理。
一、研究了酶促三组份串联反应合成2.氨基·四氢色烯衍生物。筛选了酶对醛类化合物、腈基化合物、1，3-羰基化合物的三组份Hant2sch反应的催化活性，发现猪胰α-淀粉酶、猪胰脂肪酶可以提高反应效率。研究了酶源、酶浓度、反应温度、溶剂、水含量对反应的影响，在条件优化的基础上合成了32种2.氨基，四氢色烯及其衍生物，同时提出了可能的催化机理。
三、研究了酶促三组分串联反应合成吡唑并[3，4-b]吡啶衍生物。从不同酶源的催化活性，对吡唑并[3，4-b]吡啶化合物的合成进行了研究，分别研究了反应温度、溶剂、酶浓度、反应时间、pH等因素对反应的影响，结果发现猪胰脂肪酶在体系在4≤PH≤6时，对合成吡唑并[3，4-b]吡啶衍生物的催化效果明显，并在室温下合成了13种化合物。
共合成了74种化合物，并作IR、EI-MS、IH-NMR、13C-NMR、HRMS-ESI表征确认。
酶催化;多功能性;多组分串联反应;有机药物合成;衍生物分析
杭州师范大学
硕士
有机化学
章鹏飞
2012
中文
O621.251;O629.8
108
2012-11-30（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）