人工甜味受体模型识别甜味过程的分子动力学模拟
在食品科学领域中,甜味作为5种基本味感之一,它的感官特征的评价一直依赖于人的感官品评。然而,由于品评人员生理和心理方面的差异,对甜味真实、客观感受的表达往往受到很大程度的制约。而且,受制丁二没有得到甜味受体蛋白的确切结构,人们仍然没有完全理解甜味分子的感受机理。因此,构建一种人工甜味受体模型显得尤为重要。
本课题组前期以富勒醇C60(OH)18作为人工甜味受体模型,运用等温滴定量热(ITC)、感官品评、核磁共振(NMR)等实验手段对人工甜味受体模型与人工甜味剂、天然甜味剂、甜味抑制剂、甜味异构体、甜味增强剂的识别作用进行了研究。研究结果表明,富勒醇作为人工受体模型对甜味剂有较好的识别作用,对解释甜味抑制剂和增强剂的机理起到积极作用,并且表现出了各种糖类异构体的甜度差异。本文进一步运用分子动力学(MD)方法从原子水平上研究了人工甜味受体模型富勒醇与甜味剂、甜味异构体的相互作用,并且进一步优化人工甜味受体模型结构,以期为甜味机理的研究提供更多的信息。
本课题研究的内容有:
(1)建立了人工甜味受体与甜味剂相互作用的MD模拟方法在前期建立的人工甜味受体模型实验基础上,选择了六种不同甜味剂进行研究。通过比较果糖、葡萄糖、半乳糖、蔗糖、海藻糖以及麦芽糖与富勒醇相互作用的结合能,可以发现它们之间的结合能变化趋势与甜味剂的甜度具有相关性。对于近乎相同质量分数下的六种甜味剂,它们与富勒醇的结合能大小为:果糖>葡萄糖>半乳糖>蔗糖>海藻糖>麦芽糖。在前期等温滴定量实验中也发现同样的规律,这说明富勒醇识别不同甜味剂的有效性,以及分子动力学方法的可行性。
(2)人工甜味受体模型富勒醇与甜味剂异构体相互作用的研究在前期运用ITC和NMR等技术手段研究富勒醇与单糖异构体相互作用的结果表明,富勒醇加入异构体中,富勒醇更易与p型异构体稳定地结合,并且结合所释放的能量提供了α型异构体向β异型构体构象转化的能量。通过分子动力学模拟结果同样表明,富勒醇更易于β型异构体发生结合,两者的结合能普遍大于其与α型异构体的结合能:并且,L型异构体与富勒醇的结合能也普遍大于D型异构体与富勒醇的结合能。
通过比较三种甜味剂与富勒醇的结合方式可以看出,氢键在它们的结合中起到较大的作用,并且它们的结合位点不同,果糖的环状结构部分更易与富勒醇相结合,而半乳糖和葡萄糖的链端部分更易与富勒醇相结合。这一结果为研究甜味剂机理提供了一定的信息。
(3)优化人工甜味受体模型富勒醇分子一方面由于富勒醇上羟基数量的增加可以使其与甜味剂分子的可结合位点增多,增加识别作用;另一方面,富勒醇分子羟基数量的过分增加同样也会减小富勒醇表面的疏水作用,富勒醇分子表面的羟基距离太近会导致羟基问相互吸引,从而形成分子内氢键。一旦富勒醇分子形成分子内氢键,则相应的氢原子就不能与其它分子形成分子问氢键,从而不利于人工甜味受体识别甜味剂。因此本论文进一步优化了人工甜味受体模型富勒醇,其结果表明C60(OH)20更适合作为人工甜味受体模型。分子动力学模拟结果表明富勒醇分子内氢键随羟基数的增加而明显增加,进一步证明富勒醇羟基数超过20个时则不利于识别甜味剂。
总之,本文在前期实验研究的基础上,采用分子动力学方法,进一步研究了人工甜味受体模型化合物与甜味剂及其异构体间的相互作用,并进一步优化了模型化合物,建立运用分子动力学方法研究人工甜味受体模型的方法,丰富了甜味机理研究的仿生化学,并将分子动力学方法引入食品科学领域。
富勒醇;甜味剂;甜味异构体;氢键;感官品评;分子动力学;人工甜味受体模型
浙江工商大学
硕士
食品科学与工程
陈忠秀
2011
中文
TS202.3;O641.3
67
2012-07-31（万方平台首次上网日期，不代表论文的发表时间）